Synthesis of Large Hydroacenes and Related Compounds Using Gold(I) Catalysis

Aquesta tesis doctoral presenta el desenvolupament de noves estratègies per a la síntesis d’hidrocarburs aromàtics policíclics així com acens i anàlegs. En primer lloc, una nova síntesis iterativa ha sigut desenvolupada per a preparar acens llargs no substituïts. Aquesta, és basada en la cicloaddici...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Stoica, Otilia Violeta
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2021
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/671555
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/671555
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Catalisi d´ór(I)
Hidroacens
Poliarens
Catalisis de oro(I)
Hidroacenos
Poliarenos
Gold(I) Catalysis
Hydroacenes
Ciències
54
547
Descripción
Sumario:Aquesta tesis doctoral presenta el desenvolupament de noves estratègies per a la síntesis d’hidrocarburs aromàtics policíclics així com acens i anàlegs. En primer lloc, una nova síntesis iterativa ha sigut desenvolupada per a preparar acens llargs no substituïts. Aquesta, és basada en la cicloaddició [4+2] de 1,7-enins catalitzada per Au(I) estudiada prèviament al nostre grup i va permetre la formació de nous hidroacens, desde tridecacé-H8 fins heptadecacé-H10. La deshidrogenació en una superfície d’Au(111) del primer precursor va generar el compost tridecacé, l’acé més llarg conegut fins ara. Els precursors d’altres derivats d’acens que pertanyen a altres categories, com indecacens, acens que contenen ciclobutadiens o heteroacens han sigut obtinguts utilitzant la cicloaddició [4+2] de nous 1,7-enins. La formació i caracterització dels acens en superfícies metàl·liques ha sigut investigada mitjançant tècniques de microscòpia electrònica. Dos anàlegs de la primera classe, s-indacé[1,2-b:5,6-b’]ditetracé i as-indaceno[2,3-b:6,7-b’]ditetracé, han sigut obtinguts per cicloaddició d’un precursor bis-dihidrotetracé en una superfície d’Au(111). S’ha observat que l’últim derivat d’indacé participa en cicloaddicions intermoleculars sense precedents en superfícies, produint molècules en forma de T. La reacció també te lloc quan pentacé i octacé s’utilitzen com dienòfils. Finalment, la orto-alquilació C–H d’aldehids aromàtics catalitzada per Rh(III) ha sigut investigada per a obtenir nous substrats per a la síntesis de poliarens. La reacció està promoguda per un grup director transitori que ha fet possible construir una varietat de compostos mono- i doblement alquinilats. Els inals obtinguts han sigut utilitzats en la preparació de dibenzopentalens substituïts, isoquinolines, indols i indolines.