From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis

Els estàndards de vida en augment han incrementat significativament la demanda energètica global i les emissions de CO2. Aquesta situació ha impulsat fortament nous avanços en eficiència de recursos i sostenibilitat. En aquest context, els catalitzadors single-atom (SACs) ofereixen una plataforma pr...

ver descrição completa

Detalhes bibliográficos
Autor: Ruiz Ferrando, Andrea
Tipo de documento: tese
Estado:Versão publicada
Data de publicação:2024
País:España
Recursos:CBUC, CESCA
Repositório:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/692335
Acesso em linha:http://hdl.handle.net/10803/692335
Access Level:Acceso aberto
Palavra-chave:Modelatge
Catàlisi single-atom
Impulsat per dades
Modelaje
Catálisis single-atom
Impulsado por datos
Modelling
Single-atom catalysis
Data-driven
Ciències
004
538.9
544
546
id ES_f9ab94908efcb3ff75af5aa75ba6bf5d
oai_identifier_str oai:www.tdx.cat:10803/692335
network_acronym_str ES
network_name_str España
repository_id_str
dc.title.none.fl_str_mv From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
title From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
spellingShingle From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
Ruiz Ferrando, Andrea
Modelatge
Catàlisi single-atom
Impulsat per dades
Modelaje
Catálisis single-atom
Impulsado por datos
Modelling
Single-atom catalysis
Data-driven
Ciències
004
538.9
544
546
title_short From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
title_full From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
title_fullStr From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
title_full_unstemmed From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
title_sort From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
dc.creator.none.fl_str_mv Ruiz Ferrando, Andrea
author Ruiz Ferrando, Andrea
author_facet Ruiz Ferrando, Andrea
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv López Alonso, Núria
Universitat Rovira i Virgili. Departament de Química Física i Inorgànica
dc.subject.none.fl_str_mv Modelatge
Catàlisi single-atom
Impulsat per dades
Modelaje
Catálisis single-atom
Impulsado por datos
Modelling
Single-atom catalysis
Data-driven
Ciències
004
538.9
544
546
topic Modelatge
Catàlisi single-atom
Impulsat per dades
Modelaje
Catálisis single-atom
Impulsado por datos
Modelling
Single-atom catalysis
Data-driven
Ciències
004
538.9
544
546
description Els estàndards de vida en augment han incrementat significativament la demanda energètica global i les emissions de CO2. Aquesta situació ha impulsat fortament nous avanços en eficiència de recursos i sostenibilitat. En aquest context, els catalitzadors single-atom (SACs) ofereixen una plataforma prometedora cap a una eficiència de recursos sense precedents, ja que permeten substituir la gran quantitat d'àtoms de metall requerits pels catalitzadors tradicionals per només uns pocs. Així doncs, es facilita la reducció significativa del cost del material i la seva empremta ambiental. No obstant això, pel que fa a la comprensió i optimització dels SACs, la seva heterogeneïtat inherent fa que la identificació dels llocs actius sigui difícil. En conseqüència, les modelitzacions teòriques generalment es basen en models centrats en una sola estructura, els quals ofereixen representacions plausibles però sovint incompletes dels SACs. Aquesta limitació destaca la necessitat d'enfocaments integrats que combinin models teòrics amb dades experimentals per agilitzar el desenvolupament del camp. En aquesta tesi, les simulacions basades en la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT) s'integren amb tècniques experimentals de síntesi, caracterització i proves catalítiques en reactors per a explorar les relacions síntesi-estructura-proprietat en els SACs per a diferents estratègies catalítiques. Aquestes troballes subratllen la influència crítica de factors sovint ignorats com la nuclearitat, l'entorn del suport i les interaccions sinèrgiques en el procés catalític. A més, les metodologies impulsades per dades que integren l'aprenentatge automàtic proporcionen una visió quantitativa de l'organització espacial dels centres metàl·lics en els SACs.
publishDate 2024
dc.date.none.fl_str_mv 2024
2024
2025
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://hdl.handle.net/10803/692335
url http://hdl.handle.net/10803/692335
dc.language.none.fl_str_mv Inglés
language_invalid_str_mv Inglés
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv 270 p.
application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universitat Rovira i Virgili
publisher.none.fl_str_mv Universitat Rovira i Virgili
dc.source.none.fl_str_mv TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
reponame:TDR. Tesis Doctorales en Red
instname:CBUC, CESCA
instname_str CBUC, CESCA
reponame_str TDR. Tesis Doctorales en Red
collection TDR. Tesis Doctorales en Red
repository.name.fl_str_mv
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1869425115782971392
spelling From computational to data-driven strategies for single-atom catalysisRuiz Ferrando, AndreaModelatgeCatàlisi single-atomImpulsat per dadesModelajeCatálisis single-atomImpulsado por datosModellingSingle-atom catalysisData-drivenCiències004538.9544546Els estàndards de vida en augment han incrementat significativament la demanda energètica global i les emissions de CO2. Aquesta situació ha impulsat fortament nous avanços en eficiència de recursos i sostenibilitat. En aquest context, els catalitzadors single-atom (SACs) ofereixen una plataforma prometedora cap a una eficiència de recursos sense precedents, ja que permeten substituir la gran quantitat d'àtoms de metall requerits pels catalitzadors tradicionals per només uns pocs. Així doncs, es facilita la reducció significativa del cost del material i la seva empremta ambiental. No obstant això, pel que fa a la comprensió i optimització dels SACs, la seva heterogeneïtat inherent fa que la identificació dels llocs actius sigui difícil. En conseqüència, les modelitzacions teòriques generalment es basen en models centrats en una sola estructura, els quals ofereixen representacions plausibles però sovint incompletes dels SACs. Aquesta limitació destaca la necessitat d'enfocaments integrats que combinin models teòrics amb dades experimentals per agilitzar el desenvolupament del camp. En aquesta tesi, les simulacions basades en la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT) s'integren amb tècniques experimentals de síntesi, caracterització i proves catalítiques en reactors per a explorar les relacions síntesi-estructura-proprietat en els SACs per a diferents estratègies catalítiques. Aquestes troballes subratllen la influència crítica de factors sovint ignorats com la nuclearitat, l'entorn del suport i les interaccions sinèrgiques en el procés catalític. A més, les metodologies impulsades per dades que integren l'aprenentatge automàtic proporcionen una visió quantitativa de l'organització espacial dels centres metàl·lics en els SACs.Los estándares de vida en aumento han incrementado significativamente la demanda energética global y las emisiones de CO2. Esta situación ha impulsado fuertemente nuevos avances en eficiencia de recursos y sostenibilidad. En este contexto, los catalizadores single-atom (SACs) ofrecen una plataforma prometedora hacia una eficiencia de recursos sin precedentes, ya que permiten sustituir la gran cantidad de átomos de metal requeridos por los catalizadores tradicionales por solo unos pocos. Así pues, se facilita la reducción significativa del coste del material y su huella ambiental. Sin embargo, en lo que respecta a la comprensión y optimización de los SACs, su heterogeneidad inherente dificulta la identificación de los sitios activos. En consecuencia, las modelizaciones teóricas suelen basarse en modelos centrados en una sola estructura, los cuales ofrecen representaciones plausibles pero a menudo incompletas de los SACs. Esta limitación destaca la necesidad de enfoques integrados que combinen modelos teóricos con datos experimentales para agilizar el desarrollo del campo. En esta tesis, las simulaciones basadas en la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) se integran con técnicas experimentales de síntesis, caracterización y pruebas catalíticas en reactores para explorar las relaciones síntesis-estructura-propiedad en los SACs para diferentes estrategias catalíticas. Estos hallazgos subrayan la influencia crítica de factores frecuentemente ignorados como la nuclearidad, el entorno del soporte y las interacciones sinérgicas en el proceso catalítico. Además, las metodologías impulsadas por datos que integran el aprendi n cuantitativa de la organización espacial de los centros metálicos en los SACs. Esta metodología permite coThe rising standards of living have significantly increased global energy demands and CO2 emissions, strongly prompting for new advancements in resource efficiency and sustainability. In this context, single-atom catalysts (SACs) offer a promising avenue toward unprecedented resource efficiency by replacing the large number of metal atoms required by traditional catalysts with just a few, thereby significantly reducing material cost and environmental footprint. However, regarding the understanding and optimization of SACs, their inherent heterogeneity makes the identification of active sites challenging. Consequently, theoretical explorations typically rely on single-speciation models that offer plausible but incomplete representations of SACs. This limitation underscores the need for integrated approaches that combine theoretical models with experimental data to streamline the development of the field. In this thesis, Density Functional Theory (DFT) simulations are integrated with experimental synthesis, characterization, and catalytic testing techniques to explore the synthesis-structure-property relationships in SACs for different catalytic strategies. These findings underscore the critical influence of often neglected factors such as nuclearity, host environment, and synergistic interactions on catalytic performance. Besides, data-driven methodologies integrating machine learning provide quantitative insights into the spatial organization of metal centers in SACs, thus transcending the isolated atom limit of conventional image analyses. This work advances the understanding and application of SACs, contributing to the development of innovative catalytic materials that address environmental challenges and support sustainable industrial processes.Universitat Rovira i VirgiliLópez Alonso, NúriaUniversitat Rovira i Virgili. Departament de Química Física i Inorgànica202420252024info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion270 p.application/pdfhttp://hdl.handle.net/10803/692335TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)reponame:TDR. Tesis Doctorales en Redinstname:CBUC, CESCAInglésADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.info:eu-repo/semantics/openAccessoai:www.tdx.cat:10803/6923352026-06-14T12:46:07Z
score 15,812455

Registros relacionados