From computational to data-driven strategies for single-atom catalysis
Els estàndards de vida en augment han incrementat significativament la demanda energètica global i les emissions de CO2. Aquesta situació ha impulsat fortament nous avanços en eficiència de recursos i sostenibilitat. En aquest context, els catalitzadors single-atom (SACs) ofereixen una plataforma pr...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2024 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/692335 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/692335 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Modelatge Catàlisi single-atom Impulsat per dades Modelaje Catálisis single-atom Impulsado por datos Modelling Single-atom catalysis Data-driven Ciències 004 538.9 544 546 |
| Sumario: | Els estàndards de vida en augment han incrementat significativament la demanda energètica global i les emissions de CO2. Aquesta situació ha impulsat fortament nous avanços en eficiència de recursos i sostenibilitat. En aquest context, els catalitzadors single-atom (SACs) ofereixen una plataforma prometedora cap a una eficiència de recursos sense precedents, ja que permeten substituir la gran quantitat d'àtoms de metall requerits pels catalitzadors tradicionals per només uns pocs. Així doncs, es facilita la reducció significativa del cost del material i la seva empremta ambiental. No obstant això, pel que fa a la comprensió i optimització dels SACs, la seva heterogeneïtat inherent fa que la identificació dels llocs actius sigui difícil. En conseqüència, les modelitzacions teòriques generalment es basen en models centrats en una sola estructura, els quals ofereixen representacions plausibles però sovint incompletes dels SACs. Aquesta limitació destaca la necessitat d'enfocaments integrats que combinin models teòrics amb dades experimentals per agilitzar el desenvolupament del camp. En aquesta tesi, les simulacions basades en la Teoria del Funcional de la Densitat (DFT) s'integren amb tècniques experimentals de síntesi, caracterització i proves catalítiques en reactors per a explorar les relacions síntesi-estructura-proprietat en els SACs per a diferents estratègies catalítiques. Aquestes troballes subratllen la influència crítica de factors sovint ignorats com la nuclearitat, l'entorn del suport i les interaccions sinèrgiques en el procés catalític. A més, les metodologies impulsades per dades que integren l'aprenentatge automàtic proporcionen una visió quantitativa de l'organització espacial dels centres metàl·lics en els SACs. |
|---|