Tailoring the structural and electronic properties of graphene nanostructures by bottom-up methods

Los métodos de crecimiento ascendente como la nanoestructuración o la interconexión con otros materiales son una forma efectiva de diseñar y modificar las propiedades estructurales, electrónicas y magnéticas del grafeno. A la nanoescala, estas dependen drásticamente de las variaciones atómicas en ta...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Gastaldo, Michele|||0000-0002-8900-8257
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2019
País:España
Institución:Universitat Autònoma de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de Documents de la UAB
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:ddd.uab.cat:211290
Acceso en línea:https://ddd.uab.cat/record/211290
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Grafè
Materials nanoestructurats
Deposició química en fase vapor
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Mugarza, Aitor
Ceballos, Gustavo
Pascual i Gainza, Jordi
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description Los métodos de crecimiento ascendente como la nanoestructuración o la interconexión con otros materiales son una forma efectiva de diseñar y modificar las propiedades estructurales, electrónicas y magnéticas del grafeno. A la nanoescala, estas dependen drásticamente de las variaciones atómicas en tamaño y estructura de borde. En este trabajo estudiamos diferentes estrategias ascendentes para modificar las propiedades del grafeno: (i) nanoestructuración a través de síntesis de nanoislas de grafeno con control de forma, distribución interna de dominios y estructura de borde; (ii) manipulación de las propiedades estructurales y electrónicas por efecto de proximidad a través de intercalación de metales; (iii) síntesis de heteroestructuras laterales. Esto se consigue con deposición química de vapor (CVD) para sintetizar las nanoestructuras y crecimiento epitaxial por haces (MBE) para intercalar capas metálicas, microscopía y espectroscopia de barrido túnel (STM/STS) para estudiar sus estructuras atómicas y electrónicas, y combinando nuestros estudios experimentales con cálculos ab-initio. El estudio sigue un anterior trabajo del grupo en la síntesis de nanoislas de grafeno en Ni(111) con CVD. En esta tesis profundizamos en el estudio de la estructura y el mecanismo de crecimiento de nanoislas en esta superficie. A través de STM, caracterizamos completamente la simetría de apilamiento y la estructura de borde a la escala atómica. También identificamos islas policristalinas y caracterizamos la orientación de los dominios de grafeno y la correspondiente estructura de frontera. Reportamos evidencia de fronteras continuas o compuestas por defectos topológicos y encontramos que la selección de dominios rotados está determinada por la energética de frontera más que por la de apilamiento. Finalmente, encontramos un rango de temperaturas donde es posible obtener nanoestructuras monocristalinas de grafeno seleccionadas en forma. Tras la síntesis de nanoislas, intercalamos oro e investigamos las propiedades estructurales y electrónicas de la capa de oro y de las nanoislas de grafeno por encima combinando STM y STS. Sondeando la evolución con el espesor de las resonancias de emisión de campo y de los estados de superficie en oro, encontramos una compleja evolución estructural de la capa de oro, que incluye formación de aleación superficial, redes de dislocación y una liberación de tensión gradual. Monitoreamos la interacción del grafeno con el sustrato rastreando el estado de superficie del Au(111) y los estados de Dirac de grafeno en medidas espectroscópicas. Comparando el comportamiento del estado de superficie debajo del grafeno en las superficies de Ni y Au/Ni, evidenciamos cómo esta interacción se reduce tras la intercalación. El análisis de los patrones de interferencia en grafeno lleva a concluir que la banda de Dirac es recuperada tras intercalar Au. El desacoplo de las propiedades electrónicas del grafeno es confirmado por la detección de picos localizados separados en energía, atribuidos a los estados de borde unidimensionales polarizados en spin. La separación que obtenemos es considerablemente mayor que la medida en cualquier otro borde zigzag en superficies metálicas. Exploramos también la síntesis de heteroestructuras laterales de grafeno-nitruro de boro hexagonal (hBN) en Ni(111). Encontramos que las heteroestructuras no pueden crecer secuencialmente comenzando por nanoislas de grafeno, a raíz de las altas temperaturas requeridas para el crecimiento CVD de hBN. Por otro lado, comenzar por nanoislas de hBN lleva a heteroestructuras con interfaces zigzag bien definidas que pueden ser portadoras de estados electrónicos unidimensionales. Los resultados de esta tesis proporcionan un conocimiento más a fondo del crecimiento de nanoestructuras bidimensionales de grafeno y películas hibridas y del afinado de sus propiedades estructurales y electrónicas controlando la interacción de interfaz con el metal subyacente. Estas son nociones valiosas para la realización de puntos cuánticos de grafeno (GQD) con propiedades selectas, que podrían encontrar aplicación en optoelectrónica y espintrónica.
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Esto se consigue con deposición química de vapor (CVD) para sintetizar las nanoestructuras y crecimiento epitaxial por haces (MBE) para intercalar capas metálicas, microscopía y espectroscopia de barrido túnel (STM/STS) para estudiar sus estructuras atómicas y electrónicas, y combinando nuestros estudios experimentales con cálculos ab-initio. El estudio sigue un anterior trabajo del grupo en la síntesis de nanoislas de grafeno en Ni(111) con CVD. En esta tesis profundizamos en el estudio de la estructura y el mecanismo de crecimiento de nanoislas en esta superficie. A través de STM, caracterizamos completamente la simetría de apilamiento y la estructura de borde a la escala atómica. También identificamos islas policristalinas y caracterizamos la orientación de los dominios de grafeno y la correspondiente estructura de frontera. Reportamos evidencia de fronteras continuas o compuestas por defectos topológicos y encontramos que la selección de dominios rotados está determinada por la energética de frontera más que por la de apilamiento. Finalmente, encontramos un rango de temperaturas donde es posible obtener nanoestructuras monocristalinas de grafeno seleccionadas en forma. Tras la síntesis de nanoislas, intercalamos oro e investigamos las propiedades estructurales y electrónicas de la capa de oro y de las nanoislas de grafeno por encima combinando STM y STS. Sondeando la evolución con el espesor de las resonancias de emisión de campo y de los estados de superficie en oro, encontramos una compleja evolución estructural de la capa de oro, que incluye formación de aleación superficial, redes de dislocación y una liberación de tensión gradual. Monitoreamos la interacción del grafeno con el sustrato rastreando el estado de superficie del Au(111) y los estados de Dirac de grafeno en medidas espectroscópicas. Comparando el comportamiento del estado de superficie debajo del grafeno en las superficies de Ni y Au/Ni, evidenciamos cómo esta interacción se reduce tras la intercalación. El análisis de los patrones de interferencia en grafeno lleva a concluir que la banda de Dirac es recuperada tras intercalar Au. El desacoplo de las propiedades electrónicas del grafeno es confirmado por la detección de picos localizados separados en energía, atribuidos a los estados de borde unidimensionales polarizados en spin. La separación que obtenemos es considerablemente mayor que la medida en cualquier otro borde zigzag en superficies metálicas. Exploramos también la síntesis de heteroestructuras laterales de grafeno-nitruro de boro hexagonal (hBN) en Ni(111). Encontramos que las heteroestructuras no pueden crecer secuencialmente comenzando por nanoislas de grafeno, a raíz de las altas temperaturas requeridas para el crecimiento CVD de hBN. Por otro lado, comenzar por nanoislas de hBN lleva a heteroestructuras con interfaces zigzag bien definidas que pueden ser portadoras de estados electrónicos unidimensionales. Los resultados de esta tesis proporcionan un conocimiento más a fondo del crecimiento de nanoestructuras bidimensionales de grafeno y películas hibridas y del afinado de sus propiedades estructurales y electrónicas controlando la interacción de interfaz con el metal subyacente. Estas son nociones valiosas para la realización de puntos cuánticos de grafeno (GQD) con propiedades selectas, que podrían encontrar aplicación en optoelectrónica y espintrónica.Bottom-up methods such as nanostructuring and interfacing with other materials can be an effective way of tailoring the structural, electronic and magnetic properties of graphene. At the nanoscale, these can dramatically depend on atomic scale variations in size and boundary structure. In this work we study different bottom-up strategies to tailor the properties of graphene: (i) nanostructuring by the synthesis of graphene nanoislands with controlled shape, internal domain distribution and edge structure; (ii) proximity-induced tailoring of structural and electronic properties by metal intercalation; (iii) synthesis of lateral heterostructures. This is done by using chemical vapour deposition (CVD) to synthesize the nanostructures and metal beam epitaxy (MBE) to intercalate metallic films, scanning tunnelling microscopy (STM) and spectroscopy (STS) to study their atomic and electronic structures, and combining our experimental studies with ab-initio calculations. The study follows previous work of the group on the synthesis of graphene nanoislands on Ni(111) by CVD. Here we gain a deeper insight in the structure and the growth mechanism of nanoislands on this surface. By high-resolution STM imaging, we access to a complete atomic scale characterization of the stacking symmetry and the edge structure. We also identify polycrystalline nanoislands and characterize both the stacking and orientation of graphene domains and the related boundary atomic structure. We report evidence of different continuous strained and topological defect boundaries and find that the selection of rotational domains is determined by boundary rather than stacking energetics. However, the boundary structure, critical in defining transport properties across, seems to be defined by the substrate interaction. Finally, we find a range of temperature where single-crystal shape-selected graphene nanostructures can be obtained. Following the synthesis of graphene nanoislands, we intercalate Au and investigate the structural and electronic properties of the Au film and of the graphene nanoislands on top by combined STM and STS. By probing the thickness evolution of field emission resonances and surface states on Au, we find a complex structural evolution of the Au film, which involves alloying at the interface, the formation of a dislocation network, and the gradual strain-relief and formation of the characteristic herringbone reconstruction as we increase the thickness. The interaction of graphene with the substrate is monitored by tracking both the Shockley surface state of Au(111) and the Dirac states of graphene in spectroscopic measurements. By comparing the behaviour of the surface state under graphene at the Ni and Au/Ni surfaces, we evidence how such interaction is reduced after intercalation. An analysis of interference patterns in graphene leads to the conclusion that the Dirac band is recovered after Au intercalation. More interestingly, the decoupled nature of the graphene electronic properties is confirmed by the detection of energy split localized peaks, attributed to the predicted one dimensional spin-split edge states. The energy splitting we obtain is significantly larger than that measured in any other zigzag edge interacting with a metallic surface. We also explore the synthesis of lateral graphene-hexagonal boron nitride (hBN) heterostructures on Ni(111). We find that heterostructures cannot be grown sequentially when starting with graphene nanoislands, due to the high temperatures required for the CVD growth of hBN. On the other hand, starting from hBN nanoislands leads to heterostructures with well-defined zigzag interfaces that could carry one dimensional electronic states. The results of this thesis provide a deeper insight on the growth of two-dimensional nanostructures of graphene and hybrid layers and on the tuning of their structural and electronic properties by controlling the interfacial interaction with the underlying metal. These are valuable notions for the realisation of shape-selected graphene quantum dots with tailored properties, which could find applications in optoelectronics and spintronics.Universitat Autònoma de BarcelonaUniversitat Autònoma de Barcelona. Departament de FísicaInstitut Català de Nanociència i NanotecnologiaMugarza, AitorCeballos, GustavoPascual i Gainza, Jordi 22019-01-0120192019-01-01Tesi doctoralhttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06VoRhttp://purl.org/coar/version/c_970fb48d4fbd8a85info:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttps://ddd.uab.cat/record/211290reponame:Dipòsit Digital de Documents de la UABinstname:Universitat Autònoma de BarcelonaInglésengopen accesshttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2Aquest document està subjecte a una llicència d'ús Creative Commons. Es permet la reproducció total o parcial, la distribució, i la comunicació pública de l'obra, sempre que no sigui amb finalitats comercials, i sempre que es reconegui l'autoria de l'obra original. No es permet la creació d'obres derivades.https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessoai:ddd.uab.cat:2112902026-06-06T12:50:31Z
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