Tailoring the structural and electronic properties of graphene nanostructures by bottom-up methods
Los métodos de crecimiento ascendente como la nanoestructuración o la interconexión con otros materiales son una forma efectiva de diseñar y modificar las propiedades estructurales, electrónicas y magnéticas del grafeno. A la nanoescala, estas dependen drásticamente de las variaciones atómicas en ta...
| Author: | |
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| Format: | doctoral thesis |
| Publication Date: | 2019 |
| Country: | España |
| Institution: | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Repository: | Dipòsit Digital de Documents de la UAB |
| Language: | English |
| OAI Identifier: | oai:ddd.uab.cat:211290 |
| Online Access: | https://ddd.uab.cat/record/211290 |
| Access Level: | Open access |
| Keyword: | Grafè Materials nanoestructurats Deposició química en fase vapor |
| Summary: | Los métodos de crecimiento ascendente como la nanoestructuración o la interconexión con otros materiales son una forma efectiva de diseñar y modificar las propiedades estructurales, electrónicas y magnéticas del grafeno. A la nanoescala, estas dependen drásticamente de las variaciones atómicas en tamaño y estructura de borde. En este trabajo estudiamos diferentes estrategias ascendentes para modificar las propiedades del grafeno: (i) nanoestructuración a través de síntesis de nanoislas de grafeno con control de forma, distribución interna de dominios y estructura de borde; (ii) manipulación de las propiedades estructurales y electrónicas por efecto de proximidad a través de intercalación de metales; (iii) síntesis de heteroestructuras laterales. Esto se consigue con deposición química de vapor (CVD) para sintetizar las nanoestructuras y crecimiento epitaxial por haces (MBE) para intercalar capas metálicas, microscopía y espectroscopia de barrido túnel (STM/STS) para estudiar sus estructuras atómicas y electrónicas, y combinando nuestros estudios experimentales con cálculos ab-initio. El estudio sigue un anterior trabajo del grupo en la síntesis de nanoislas de grafeno en Ni(111) con CVD. En esta tesis profundizamos en el estudio de la estructura y el mecanismo de crecimiento de nanoislas en esta superficie. A través de STM, caracterizamos completamente la simetría de apilamiento y la estructura de borde a la escala atómica. También identificamos islas policristalinas y caracterizamos la orientación de los dominios de grafeno y la correspondiente estructura de frontera. Reportamos evidencia de fronteras continuas o compuestas por defectos topológicos y encontramos que la selección de dominios rotados está determinada por la energética de frontera más que por la de apilamiento. Finalmente, encontramos un rango de temperaturas donde es posible obtener nanoestructuras monocristalinas de grafeno seleccionadas en forma. Tras la síntesis de nanoislas, intercalamos oro e investigamos las propiedades estructurales y electrónicas de la capa de oro y de las nanoislas de grafeno por encima combinando STM y STS. Sondeando la evolución con el espesor de las resonancias de emisión de campo y de los estados de superficie en oro, encontramos una compleja evolución estructural de la capa de oro, que incluye formación de aleación superficial, redes de dislocación y una liberación de tensión gradual. Monitoreamos la interacción del grafeno con el sustrato rastreando el estado de superficie del Au(111) y los estados de Dirac de grafeno en medidas espectroscópicas. Comparando el comportamiento del estado de superficie debajo del grafeno en las superficies de Ni y Au/Ni, evidenciamos cómo esta interacción se reduce tras la intercalación. El análisis de los patrones de interferencia en grafeno lleva a concluir que la banda de Dirac es recuperada tras intercalar Au. El desacoplo de las propiedades electrónicas del grafeno es confirmado por la detección de picos localizados separados en energía, atribuidos a los estados de borde unidimensionales polarizados en spin. La separación que obtenemos es considerablemente mayor que la medida en cualquier otro borde zigzag en superficies metálicas. Exploramos también la síntesis de heteroestructuras laterales de grafeno-nitruro de boro hexagonal (hBN) en Ni(111). Encontramos que las heteroestructuras no pueden crecer secuencialmente comenzando por nanoislas de grafeno, a raíz de las altas temperaturas requeridas para el crecimiento CVD de hBN. Por otro lado, comenzar por nanoislas de hBN lleva a heteroestructuras con interfaces zigzag bien definidas que pueden ser portadoras de estados electrónicos unidimensionales. Los resultados de esta tesis proporcionan un conocimiento más a fondo del crecimiento de nanoestructuras bidimensionales de grafeno y películas hibridas y del afinado de sus propiedades estructurales y electrónicas controlando la interacción de interfaz con el metal subyacente. Estas son nociones valiosas para la realización de puntos cuánticos de grafeno (GQD) con propiedades selectas, que podrían encontrar aplicación en optoelectrónica y espintrónica. |
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