Nanostructured catalysts for plasma-assisted CO2 methanation

Entre los diferentes procesos de captura y utilización del carbono, la metanización del CO2 experimenta últimamente un renacimiento como tecnología prometedora para el desarrollo dela conversión de electricidad en gas, del almacenamiento de energía y de la economía circular del carbono. El campo de...

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Detalhes bibliográficos
Autores: Musig , Beatrice, Navarro López, M. Victoria, Gálvez Parruca, María Elena
Formato: tesis de maestría
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2023
País:España
Recursos:Universidad de Zaragoza
Repositorio:Zaguán. Repositorio Digital de la Universidad de Zaragoza
OAI Identifier:oai:zaguan.unizar.es:132344
Acesso em linha:http://zaguan.unizar.es/record/132344
Access Level:acceso abierto
Palavra-chave:catálisis
física de plasmas
estructura y reactividad de catalizadores sólidos
Descrição
Resumo:Entre los diferentes procesos de captura y utilización del carbono, la metanización del CO2 experimenta últimamente un renacimiento como tecnología prometedora para el desarrollo dela conversión de electricidad en gas, del almacenamiento de energía y de la economía circular del carbono. El campo de la catálisis asistida por plasma, que considera la asociación de un catalizador con plasma no térmico, se ha desarrollado recientemente para impulsar la metanización de CO2. Los retos de esta tecnología se centran en aprovechar las especies activadas y los electrones para conseguir vías de reacción e interacción más favorables con los sitios activos del catalizador y en la sinergia plasma-catalizador, es decir, la mejora de las propiedades del catalizador por contacto con el plasma y viceversa. <br />El objetivo de este trabajo es explorar el efecto de la morfología y las propiedades físicoquímicas de los catalizadores de Ni/CeO2 nanoestructurados en la sinergia plasma-catalizador y resaltar las características clave del catalizador que controlan una eficiente metanación de CO2 asistida por plasma con el fin de avanzar en el diseño de materiales para aplicaciones en plasma catálisis.<br />Para los experimentos de metanación de CO2 asistida por plasma, un tipo de plasma no térmico adecuado es la descarga de barrera dieléctrica debido a las condiciones de temperatura suaves, que permiten que el catalizador esté en contacto directo con el plasma en una configuración de lecho fijo, y el funcionamiento a presión atmosférica, prometedor para aplicaciones industriales. En publicaciones recientes se han propuesto catalizadores de níquel soportados sobre óxidos metálicos basados en Ce para la metanación de CO2 asistida por plasma. El niquel es un metal adecuado ya que es activo para la metanación de CO2, además relativamente de bajo costo. El óxido de cerio (CeO2) es un material interesante para ser utilizado como soporte gracias a sus propiedades de redox relacionadas con la tendencia a formar vacantes de oxígeno. Dicha propiedad puede ajustarse potenciando la no estequiometria de la superficie del CeO2, ya sea por dopaje o, como en este caso, por modificación de la morfología, que se ha descrito para el óxido de cerio como controlable a través del método de síntesis. Se variaron los parámetros de la síntesis hidrotermal y se produjeron nanomateriales de CeO2 con diferente morfología (poliedros, nanorods, nanocubos), tamaño de cristalito y área superficial. Los catalizadores de Ni sintetizados con estos soportes se caracterizaron además mediante técnicas avanzadas para examinar las propiedades fisicoquímicas más relevantes, por ejemplo, el área superficial, la reducibilidad y la interacción metal-soporte, la basicidad superficial y la formación de vacantes de oxígeno. Además, se evaluó el comportamiento eléctrico de los catalizadores centrándose en cómo afectan los materiales a la descarga de plasma, la transferencia de carga y la propiedad dieléctrica del lecho fijo. Se utilizó la técnica operando FTIR para sugerir una posible vía de reacción de la metanización de CO2 con Ni/CeO2 asistida por plasma.<br />En conclusión, se encontró que las propiedades fisicoquímicas que son relevantes en la metanación térmica convencional, como el área superficial y la basicidad, no son aplicables a la plasma catálisis, pero también se enfatiza la importancia de la baja permitividad dieléctrica del catalizador y el mecanismo de transferencia de carga para un proceso energéticamente eficiente. Además, un soporte de CeO2 en forma de barra o de aguja permite potenciar los defectos superficiales, la interacción con el Ni y la macroposoridad, que parecen facilitar la reacción de metanación en plasma por vía del formiato.<br />