Development of reagent-less processes for water decontamination. Tuning of temperature and redox parameters to remove toxic oxyanions

Los estudios que se han llevado a cabo en esta tesis se basan en el desarrollo de métodos para la eliminación de contaminantes en aguas mediante procesos en lo que no se utilizan reactivos, lo que proporcionan un valor añadido al tratamiento del agua contaminada. En nuestro caso, los métodos utiliza...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: He, Liu
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2015
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/326753
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/326753
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Reagent-less processes
Procesos sin reactivo
Procesos sense reactius
Arsenic
Arsenico
Selenium
Selenio
Seleni
Ciències Experimentals
543
Descripción
Sumario:Los estudios que se han llevado a cabo en esta tesis se basan en el desarrollo de métodos para la eliminación de contaminantes en aguas mediante procesos en lo que no se utilizan reactivos, lo que proporcionan un valor añadido al tratamiento del agua contaminada. En nuestro caso, los métodos utilizados se centrar en la eliminación de oxoaniones de arsénico y selenio en disoluciones acuosas mediante procesos de adsorción-desorción. Estos procesos caracterizados por la no utilización de reactivos se desarrollaron mediante el estudio de parámetros termodinámicos, como por ejemplo, la temperatura y/o el potencial redox de las disoluciones de estudio. Por tanto, estos métodos no solo nos proporcionarán un ahorro de reactivos en la recuperación del adsorbente, sino que permitirán el reciclado de dicho adsorbente y su reutilización. La capacidad de adsorción del arsenito/arsenato en la esponja cargada con nanoparticulas de óxido de hierro superparamagneticas (SPION) está influenciada por el pH, el tiempo de contacto, la concentración inicial, cantidad de adsorbente, la temperatura y por el potencial redox. La adsorción máxima para el arsenato en el sistema esponja-SPION se ha obtenido en medio ácido (pH 3.6) tras 1 hora a 20ºC, mientras que el equilibrio de desorción se alcanzó a las 2h a 70ºC. Las constantes del equilibrio de adsorcion se determinaron como logK20=4,198 y logK70=1.023 a 20°C y 70°C respectivamente. La disminución de estos valores se relacionan un valor de ∆G negativo, lo que indica un aumento de la adsorción de As(V) cuando la temperatura disminuye. Los valores de ∆H y ∆S calculados son -122,150 kJ mol-1 y 337 J mol-1 K-1 respectivamente, lo que indica que el proceso de adsorción es exotérmico. La oxidación de As(III) a As(V) y el proceso de reducción correspondiente fueron caracterizados para probar el concepto de potencial redox como parámetro clave en estos procesos. La oxidación de As(III) a As(V) mediante dicromato de potasio (tasa de conversión>91%) y la reducción de As(V) a As(III) mediante zinc en polvo o estaño laminado (tasa de conversión>90%) en presencia del adsorbente han mostrado el efecto que tiene el potencial redox en el proceso de adsorción. Por otro lado, también se han estudiado las características del proceso de adsorción/desorción de los aniones selenito/selenato utilizando como adsorbente nanoesferas de γ-Al2O3 y esponja cargada con SPION. La máxima adsorción que presentan selenato y selenito sobre γ-Al2O3 se alcanzó a las 6 horas en un medio ácido (pH 2) a 20ºC y a las 14h a 70ºC, respectivamente. Los estudios cinéticos y termodinámicos muestran que los datos se ajustan a una cinética de pseudo-segundo orden y a una isoterma de Frendlich. El valor de ∆H obtenido para Se(IV) y Se(VI) entre 20ºC y 70ºC fue de 13,955 KJ mol-1 y -3,927 KJ mol-1 respectivamente. Por tanto, el sistema esponja-SPION tiene una mayor capacidad de adsorción para arsenato y selenato que para arsenito y selenito. La máxima adsorción para selenato en el sistema esponja-SPION se alcanzó tras 1h en medio ácido (pH 3,6) a 20ºC y tras 6h a 70ºC respectivamente, mientras que el tiempo necesario para alcanzar el equilibrio en el caso del selenito fue de 14h a 20ºC y 24h a 70ºC. En conclusión, se han estudiado el efecto que tiene sobre el proceso de adsorción-desorcion la combinación de los aspectos que depende de la temperatura con el potencial redox. El modo en columna utilizado para el tratamiento de aguas residuales, que contienen arsenato/arsenito o selenato/selenito, confirma que estos oxoaniones tóxicos se pueden eliminar con estos adsorbentes, que además pueden ser regenerados y reutilizados controlando combinando la temperatura y el uso de un agente reductor.

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