Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides
Les capes fines epitaxials d’òxids funcionals tipus perovskita (ABO3) presenten mecanismes d’acoblament d’intercara i de relaxació del desajust governats per un joc complex de graus de llibertat químics, electrònics i estructurals. Aquests mecanismes poden acomodar defectes, tals com dislocacions de...
| Autor: | |
|---|---|
| Formato: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2017 |
| País: | España |
| Recursos: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/405668 |
| Acesso em linha: | http://hdl.handle.net/10803/405668 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palavra-chave: | Tem Defectes Defectos Defects Nanoestructures Nanoestructuras Nanostructures Ciències Experimentals 538.9 |
| id |
ES_c2ef3e0acf604b3376ad42d7903d290f |
|---|---|
| oai_identifier_str |
oai:www.tdx.cat:10803/405668 |
| network_acronym_str |
ES |
| network_name_str |
España |
| repository_id_str |
|
| dc.title.none.fl_str_mv |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| title |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| spellingShingle |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides Bagués Salguero, Núria Tem Defectes Defectos Defects Nanoestructures Nanoestructuras Nanostructures Ciències Experimentals 538.9 |
| title_short |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| title_full |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| title_fullStr |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| title_full_unstemmed |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| title_sort |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxides |
| dc.creator.none.fl_str_mv |
Bagués Salguero, Núria |
| author |
Bagués Salguero, Núria |
| author_facet |
Bagués Salguero, Núria |
| author_role |
author |
| dc.contributor.none.fl_str_mv |
Sandiumenge Ortiz, Felip Santiso López, José Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Física |
| dc.subject.none.fl_str_mv |
Tem Defectes Defectos Defects Nanoestructures Nanoestructuras Nanostructures Ciències Experimentals 538.9 |
| topic |
Tem Defectes Defectos Defects Nanoestructures Nanoestructuras Nanostructures Ciències Experimentals 538.9 |
| description |
Les capes fines epitaxials d’òxids funcionals tipus perovskita (ABO3) presenten mecanismes d’acoblament d’intercara i de relaxació del desajust governats per un joc complex de graus de llibertat químics, electrònics i estructurals. Aquests mecanismes poden acomodar defectes, tals com dislocacions de desajust i parets de macla, que presenten una gran tendència a l’auto-organització amb escales característiques de desenes de nanòmetres. L’estructura de la xarxa en el nucli d’aquests defectes és diferent de la major part del material, i per tant pot ser considerat com una nano-fase amb propietats físiques probablement diferents, portant a la formació de nano-estructures funcionals. La correlació entre l’estructura del defecte i la funcionalitat, juntament amb la capacitat d’aquests defectes per auto-organitzar-se, ofereix una oportunitat única per l’elaboració bottom-up de nano-dispositius d’òxids funcionals complexes. Aquesta Tesi es centra en la caracterització de la microestructura, l’intercara i els defectes auto-organitzats de capes epitaxials i nanoestructures funcionals de materials d’òxids mitjançant l’ús de Microscòpia Electrònica de Transmissió. Es presta especial atenció a l’estructura atòmica i electrònica de les intercares i defectes generats, tals com dislocacions, parets de macla i segregacions de fases, així com als camps de deformació i la seva relació amb les homogeneïtats químiques. En aquesta direcció, dos sistemes diferents compostos per manganites de Lantà són considerats: nanocompost de LaMnO3:MnOx crescut sobre substrats de (001)SrTiO3 i de (001)LaAlO3; i capes de La0.7Sr0.3MnO3 amb defectes auto-organitzats crescudes sobre substrats de (001)SrTiO3 i de (001)LaAlO3. Els materials estudiats en aquest treball poden ser considerats com capes nanoestructurades resultants de l’autoorganització de defectes que relaxen el desajust: nanoinclusions de MnOx (defectes de volum) en el LaMnO3; parets de macla entre dominis de macla (defectes planars) en La0.7Sr0.3MnO3/SrTiO3 i dislocacions de desajust (defectes lineals) en La0.7Sr0.3MnO3 /LaAlO3. En el nanocompost de LaMnO3:MnOx, s’analitza la formació regular de nanoinclusions d’òxid de manganès verticalment alienades dins d’una capa de LaMnO3 a través d’una caracterització microestructural. Aquestes anàlisis inclouen la determinació de la microestructura del LaMnO3 respecte el substrat conjuntament amb la identificació de la fase de l’òxid de manganès i d’una fase secundària, una capa rica en La a prop de l’intercara LaMnO3-SrTiO3. En el cas del La0.7Sr0.3MnO3/SrTiO3, es realitza una anàlisi detallada de les parets de macla i de les implicacions d’aquestes en les propietats funcionals. Els canvis locals en les propietats físiques i estructurals de les parets de macla permeten veure una capa amb macles com a una estructura auto-organitzada consistint en nano-lamines verticals de La0.7Sr0.3MnO3 fortament comprimides dins d’una matriu tensionada de La0.7Sr0.3MnO3. En el cas de les capes ultrafines de La0.7Sr0.3MnO3/LaAlO3, s’analitza el mecanisme de relaxament d’aquestes capes, les quals alleugen la tensió de desajust a través de la formació de dislocacions per sobre d’un gruix de crític de capa de 2.5nm. Es realitza un estudi detallat dels canvis estructurals, químics i electrònics associats amb les dislocacions, posant especial atenció a la influència dels camps de deformació en la composició química a la nanoescala. En aquesta direcció, s’observa una reorganització química a la regió del nucli de la dislocació, la qual té lloc per acomodar la deformació. També s’explora la dependència de l’organització de les dislocacions amb el gruix de les capes. Finalment, són analitzades les implicacions del camp de deformació de les dislocacions en la topografia i el transport elèctric a la superfície de les capes, demostrant que la naturalesa multi-escala de les dislocacions és de gran potencial per la creació de nanoestructures funcionals organitzades espontàniament en la superfície de capes fines d’òxids complexes. Els principals resultats i conclusions obtinguts en aquesta Tesis obren una nova perspectiva per al desenvolupament d’estructures funcionals auto-organitzades basades en defectes que relaxen tensions. |
| publishDate |
2017 |
| dc.date.none.fl_str_mv |
2017 2017 2018 |
| dc.type.none.fl_str_mv |
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:eu-repo/semantics/publishedVersion |
| format |
doctoralThesis |
| status_str |
publishedVersion |
| dc.identifier.none.fl_str_mv |
http://hdl.handle.net/10803/405668 |
| url |
http://hdl.handle.net/10803/405668 |
| dc.language.none.fl_str_mv |
Catalán |
| language_invalid_str_mv |
Catalán |
| dc.rights.none.fl_str_mv |
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ info:eu-repo/semantics/openAccess |
| rights_invalid_str_mv |
http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/ |
| eu_rights_str_mv |
openAccess |
| dc.format.none.fl_str_mv |
175 p. application/pdf application/pdf |
| dc.publisher.none.fl_str_mv |
Universitat Autònoma de Barcelona |
| publisher.none.fl_str_mv |
Universitat Autònoma de Barcelona |
| dc.source.none.fl_str_mv |
TDX (Tesis Doctorals en Xarxa) reponame:TDR. Tesis Doctorales en Red instname:CBUC, CESCA |
| instname_str |
CBUC, CESCA |
| reponame_str |
TDR. Tesis Doctorales en Red |
| collection |
TDR. Tesis Doctorales en Red |
| repository.name.fl_str_mv |
|
| repository.mail.fl_str_mv |
|
| _version_ |
1869418730402873344 |
| spelling |
Atomic and electronic structure of self-organized defects in epitaxial films of functional perovskite-type oxidesBagués Salguero, NúriaTemDefectesDefectosDefectsNanoestructuresNanoestructurasNanostructuresCiències Experimentals538.9Les capes fines epitaxials d’òxids funcionals tipus perovskita (ABO3) presenten mecanismes d’acoblament d’intercara i de relaxació del desajust governats per un joc complex de graus de llibertat químics, electrònics i estructurals. Aquests mecanismes poden acomodar defectes, tals com dislocacions de desajust i parets de macla, que presenten una gran tendència a l’auto-organització amb escales característiques de desenes de nanòmetres. L’estructura de la xarxa en el nucli d’aquests defectes és diferent de la major part del material, i per tant pot ser considerat com una nano-fase amb propietats físiques probablement diferents, portant a la formació de nano-estructures funcionals. La correlació entre l’estructura del defecte i la funcionalitat, juntament amb la capacitat d’aquests defectes per auto-organitzar-se, ofereix una oportunitat única per l’elaboració bottom-up de nano-dispositius d’òxids funcionals complexes. Aquesta Tesi es centra en la caracterització de la microestructura, l’intercara i els defectes auto-organitzats de capes epitaxials i nanoestructures funcionals de materials d’òxids mitjançant l’ús de Microscòpia Electrònica de Transmissió. Es presta especial atenció a l’estructura atòmica i electrònica de les intercares i defectes generats, tals com dislocacions, parets de macla i segregacions de fases, així com als camps de deformació i la seva relació amb les homogeneïtats químiques. En aquesta direcció, dos sistemes diferents compostos per manganites de Lantà són considerats: nanocompost de LaMnO3:MnOx crescut sobre substrats de (001)SrTiO3 i de (001)LaAlO3; i capes de La0.7Sr0.3MnO3 amb defectes auto-organitzats crescudes sobre substrats de (001)SrTiO3 i de (001)LaAlO3. Els materials estudiats en aquest treball poden ser considerats com capes nanoestructurades resultants de l’autoorganització de defectes que relaxen el desajust: nanoinclusions de MnOx (defectes de volum) en el LaMnO3; parets de macla entre dominis de macla (defectes planars) en La0.7Sr0.3MnO3/SrTiO3 i dislocacions de desajust (defectes lineals) en La0.7Sr0.3MnO3 /LaAlO3. En el nanocompost de LaMnO3:MnOx, s’analitza la formació regular de nanoinclusions d’òxid de manganès verticalment alienades dins d’una capa de LaMnO3 a través d’una caracterització microestructural. Aquestes anàlisis inclouen la determinació de la microestructura del LaMnO3 respecte el substrat conjuntament amb la identificació de la fase de l’òxid de manganès i d’una fase secundària, una capa rica en La a prop de l’intercara LaMnO3-SrTiO3. En el cas del La0.7Sr0.3MnO3/SrTiO3, es realitza una anàlisi detallada de les parets de macla i de les implicacions d’aquestes en les propietats funcionals. Els canvis locals en les propietats físiques i estructurals de les parets de macla permeten veure una capa amb macles com a una estructura auto-organitzada consistint en nano-lamines verticals de La0.7Sr0.3MnO3 fortament comprimides dins d’una matriu tensionada de La0.7Sr0.3MnO3. En el cas de les capes ultrafines de La0.7Sr0.3MnO3/LaAlO3, s’analitza el mecanisme de relaxament d’aquestes capes, les quals alleugen la tensió de desajust a través de la formació de dislocacions per sobre d’un gruix de crític de capa de 2.5nm. Es realitza un estudi detallat dels canvis estructurals, químics i electrònics associats amb les dislocacions, posant especial atenció a la influència dels camps de deformació en la composició química a la nanoescala. En aquesta direcció, s’observa una reorganització química a la regió del nucli de la dislocació, la qual té lloc per acomodar la deformació. També s’explora la dependència de l’organització de les dislocacions amb el gruix de les capes. Finalment, són analitzades les implicacions del camp de deformació de les dislocacions en la topografia i el transport elèctric a la superfície de les capes, demostrant que la naturalesa multi-escala de les dislocacions és de gran potencial per la creació de nanoestructures funcionals organitzades espontàniament en la superfície de capes fines d’òxids complexes. Els principals resultats i conclusions obtinguts en aquesta Tesis obren una nova perspectiva per al desenvolupament d’estructures funcionals auto-organitzades basades en defectes que relaxen tensions.The epitaxial thin films of functional perovskite-type oxides (ABO3) present interfacial coupling and misfit relaxation mechanisms governed by a complex interplay of chemical, electronic and structural degrees of freedom. The relaxation mechanisms of strained films may accommodate defects, such as misfit dislocations or twin walls, which exhibit a strong tendency towards self-organization with characteristic length scales of tens of nanometres. The core lattice structure of these defects is different from the bulk of the material and thus may be considered as a nano-phase with likely different physical properties, leading to the formation of functional nanostructures. The correlation between defect structure and functionality, together with the capacity of these defects to self-organize, offers a unique opportunity for the bottom-up elaboration of functional complex oxides nanodevices. This thesis focuses on the characterization of the microstructure, interface and self-organized defects of epitaxial films and functional nanostructures of oxide materials by using advanced transmission electron microscopy. Special emphasis is put on the atomic and chemical structure of the interfaces and generated defects, such as dislocations, twin walls and phase segregations, as well as on the strain fields and their correlation with chemical heterogeneities. In this regard, two different systems composed of lanthanum manganites are considered: LaMnO3:MnOx nanocomposite grown on (001)SrTiO3 and on (001)LaAlO3 substrates; and La0.7Sr0.3MnO3 films with self-organized defects grown on (001)SrTiO3 and on (001)LaAlO3. The materials studied in this work may be regarded as nanostructured films resulting from the self-organization of misfit relieving defects as follows: nanoinclusions of a MnOx phase (volume defects) in LaMnO3; twin walls between twin domains (planar defects) in La0.7Sr0.3MnO3 on SrTiO3; and misfit dislocations (line defects) in La0.7Sr0.3MnO3 on LaAlO3. In the LaMnO3:MnOx nanocomposite, the formation of regular vertically aligned nanoinclusions of a manganese oxide (MnOx) embedded in an LaMnO3 film is analysed via microstructural characterization. This analysis includes the determination of the LaMnO3 matrix microstructure with respect to the substrate together with the identification of the manganese oxide phase and a secondary phase: a La-rich layer close to LaMnO3-substrate interface. In the case of La0.7Sr0.3MnO3 on (001)SrTiO3 substrates, a detailed analysis of twin walls and their implications on the functional properties is performed. Local changes in the physical and structural properties of the TWs lead to the view of a twinned film as a self-organized nanostructure consisting of vertical nano-sheets of strongly compressed La0.7Sr0.3MnO3 embedded in a matrix of tensile strained La0.7Sr0.3MnO3. In the case of La0.7Sr0.3MnO3 ultrathin films grown on (001)LaAlO3, the relaxation mechanism of this films is analysed. These films relieve the misfit strain by the formation of misfit dislocations above a critical film thickness of 2.5 nm. A detailed study of structural, chemical and electronic changes associated with the dislocation is also performed paying particular attention to the influence of strain fields on chemical composition at the nanoscale. A chemical reorganization occurs to accommodate the strain at the dislocations core region. The dependence of the degree of order of the dislocation pattern on film thickness is also explored. Finally, the implications of the dislocation strain field on surface topography and electrical transport are analysed, demonstrating that the multiscale nature of dislocations holds great promise for the creation of spontaneous surface ordered functional nanostructures in complex oxide thin films.The results and main conclusions obtained in this work open new perspectives for the development of functional self-organized nanostructures based on strain relieving defects.Universitat Autònoma de BarcelonaSandiumenge Ortiz, FelipSantiso López, JoséUniversitat Autònoma de Barcelona. Departament de Física201720182017info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion175 p.application/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10803/405668TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)reponame:TDR. Tesis Doctorales en Redinstname:CBUC, CESCACatalánL'accés als continguts d'aquesta tesi queda condicionat a l'acceptació de les condicions d'ús establertes per la següent llicència Creative Commons: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessoai:www.tdx.cat:10803/4056682026-06-14T12:46:07Z |
| score |
15.301603 |