Experimental determination of the dissolution rates of Rh(s) and Ru(s) as fission products in nuclear fuel
Les centrals nuclears generen un residu d'alt nivell en termes de radioactivitat, anomenat combustible nuclear gastat (SNF). Aquest tipus de residu requereix ser aïllat a repositoris subterranis. L'opció més acceptada és l'emmagatzematge geològic profund (DGR), que consisteix en un si...
| Autor: | |
|---|---|
| Formato: | tesis de maestría |
| Fecha de publicación: | 2024 |
| País: | España |
| Recursos: | Universitat Politècnica de Catalunya (UPC) |
| Repositorio: | UPCommons. Portal del coneixement obert de la UPC |
| Idioma: | inglés |
| OAI Identifier: | oai:upcommons.upc.edu:2117/419933 |
| Acesso em linha: | https://hdl.handle.net/2117/419933 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palavra-chave: | Radioactive wastes disposal Nuclear fuels -- Storage Deep geologic disposal Spent nuclear fuel dissolution rate release Rh Ru Combustibles nuclears -- Emmagatzematge Residus radioactius -- Eliminació Emmagatzematge geològic profund Àrees temàtiques de la UPC::Desenvolupament humà i sostenible::Política i gestió ambiental::Gestió de residus Àrees temàtiques de la UPC::Enginyeria química |
| Resumo: | Les centrals nuclears generen un residu d'alt nivell en termes de radioactivitat, anomenat combustible nuclear gastat (SNF). Aquest tipus de residu requereix ser aïllat a repositoris subterranis. L'opció més acceptada és l'emmagatzematge geològic profund (DGR), que consisteix en un sistema de múltiples barreres per emmagatzemar l’SNF. Un element que entra en joc aquí són les aigües subterrànies, que poden travessar aquestes barreres abans d'entrar en contacte amb l'SNF a llarg termini i, en conseqüència, dissoldre els radionúclids presents, amb els seus processos d’alteració. L'objectiu principal d'aquest projecte és determinar les velocitats de dissolució i avaluar l'alliberament de Rh(s) i Ru(s) (que són dos components existents a l'SNF i estan englobats al grup de les partícules ε) en entrar en contacte amb aigües subterrànies en condicions alcalines. També es tenen en compte els seus respectius òxids, com el Rh2O3(s) i el RuO2(s). La metodologia consisteix en desenvolupar dos tipus de sistemes (mode continu i discontinu), analitzant les mostres amb ICP-MS. A més, per caracteritzar els sòlids es van utilitzar altres tècniques analítiques, com ara l’anàlisi de BET, el SEM i l’XPS. En general, es van obtenir més alliberaments a pH hiperalcalí (13.5 i 13) que a pH més baix (al voltant de 8) tant en experiments continus com discontinus. Mentre que per al Ru aquest comportament podria explicar-se considerant la formació d'ió rutenat (RuO42-) a pH alt, per al Rh, en estar presents les mateixes espècies d'especiació a ambdós pH, s'espera que els ions hidroxil promoguin la seva cinètica de dissolució. Finalment, es van determinar les velocitats de dissolució al sistema continu i es van comparar amb les velocitats d'alliberament obtingudes al sistema discontinu mitjançant el model SERNIM, confirmant que el Ru i els òxids es dissolen més ràpidament que el Rh i els metalls purs, respectivament. |
|---|