Hybrid Materials Based on Molecular Self-Assembled Monolayers for the Fabrication of Switches and Sensors
L'electrònica molecular té com a objectiu utilitzar molècules individuals o un conjunt de molècules funcionals com a components actius en dispositius. Per avançar en aquest camp, existeix una clara necessitat d'immobilitzar les molècules en superfícies. Aquesta tesi es centra en la prepara...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Fecha de publicación: | 2023 |
| País: | España |
| Institución: | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Repositorio: | Dipòsit Digital de Documents de la UAB |
| Idioma: | inglés |
| OAI Identifier: | oai:ddd.uab.cat:292142 |
| Acceso en línea: | https://ddd.uab.cat/record/292142 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Monocapes auto-assemblades Self-assembled monolayers Monocapas auto-ensambladas Sensors electroquímics Electrochemical sensors Sensores electroquímicos Electrònica molecular Molecular electronics Electrónica molecular Ciències Experimentals |
| Sumario: | L'electrònica molecular té com a objectiu utilitzar molècules individuals o un conjunt de molècules funcionals com a components actius en dispositius. Per avançar en aquest camp, existeix una clara necessitat d'immobilitzar les molècules en superfícies. Aquesta tesi es centra en la preparació de monocapes auto-assemblades (Self-Assembled Monolayers, SAMs) basades en molècules funcionals per al desenvolupament de superfícies interruptores intel·ligents i sensors electroquímics. S'han desenvolupat SAMs basades en molècules redox actives, les propietats de les quals es poden modular electroquímicament. En primer lloc, s'ha demostrat l'optimització de dues metodologies per preparar SAMs sobre or basades en radicals orgànics derivats d'urazol. Aquests radicals mostren una estabilitat limitada en solució, ja que tendeixen a dimeritzar i no és possible aïllar-los en estat sòlid. Generant in situ el radical o emprant el precursor, s'han pogut preparar SAMs radicalàries, exhibint activitat magnètica i redox. En segon lloc, s'han sintetitzat SAMs incorporant punts quàntics semiconductors (Quantum Dots, QDs) funcionalitzats amb ferrocè (Fc). La intensitat d'emissió (lectura òptica) dels QDs s'ha pogut modular canviant l'estat redox del Fc ancorat (escriptura elèctrica). Amb aquesta estratègia s'han aconseguit interruptors binaris i ternaris altament estables i reversibles. A més a més, s'han dissenyat SAMs per desenvolupar sensors altament sensibles utilitzant interaccions supramoleculars entre la superfície modificada i l'analit. Sota aquesta premissa, s'ha fabricat un sensor impedimètric amb l'objectiu de detectar selectivament contaminants d'hidrocarburs aromàtics policíclics (Policyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs) en aigua. S'ha demostrat que els PAHs ancorats en superfície poden interactuar selectivament amb una altra molècula PAH específica gràcies a interaccions π- entre molècules aromàtiques petites idèntiques. Finalment, s'ha desenvolupat un sensor de pH basat en un transistor d'efecte de camp orgànic modulat per un electròlit (Electrolyte-Gated Field-Effect Transistor, EGOFET), capaç de funcionar en un ampli rang de pH, de 1 a 10, amb alta sensibilitat. En aquest dispositiu, s'ha utlitzat un elèctrode de carboni magnètic capaç de capturar nanopartícules magnètiques funcionalitzades. La formació del complex host-guest entre les ß-ciclodextrines ancorades i l'imidazol s'ha emprat com a indicació indirecta del pH de la solució. |
|---|