Complejos quirales derivados de sales de lantánidos (III) como catalizadores enantioselectivos de la condensación nitroaldólica y análogas

S'han sintetitzat derivats de BINOL (2,2'-dihidroxi-1,1'-binaftale) amb substitucio en C-3 i C-3' per grups dialquilaminometil anomenats, genericament, binaftolamines. S'ha evaluat la capacitat coordinant d'aquestes binaftolamines amb sals de lantanids (III) determinant...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Tur Espinosa, Fernando
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2008
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/9456
Acceso en línea:http://www.tdx.cat/TDX-0618108-144948
http://hdl.handle.net/10803/9456
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:&#945
-trifluoromethyl substituted quaternary carb
-trifluoromethyl tertiary nitroaldols
&#946
-nitroaldols
lanthanide (III) triflates
BINOL derivatives
aza-Henry reaction
Henry reaction
nitroaldol (Henry) reaction
Enantioselective catalysis
chiral lanthanide salt complexes
carbonos cuaternarios &#945
-trifluorometil sustit
-nitroalcoholes
-trifluorometil nitroaldoles terciarios
derivados de BINOL
triflatos de lantanidos (III)
reaccion aza-Henry
reaccion nitroaldolica
Catálisis enantioselectiva
complejos quirales de sales lantánidas
carbonis quaternaris &#945
-trifluorometil substit
-trifluorometil nitroaldols terciaris
derivats de BINOL
reacció aza-Henry
triflats de lantanids (III)
reacció nitroaldòlica
complexos quirals de sals lantànides
Catàlisi enantioselectiva
Química Orgánica
54
547
Descripción
Sumario:S'han sintetitzat derivats de BINOL (2,2'-dihidroxi-1,1'-binaftale) amb substitucio en C-3 i C-3' per grups dialquilaminometil anomenats, genericament, binaftolamines. S'ha evaluat la capacitat coordinant d'aquestes binaftolamines amb sals de lantanids (III) determinant que la combinacio de 3,3'-bis[(dietilamino)metil]-2,2'-dihidroxi-1,1'-binaftale (BINOLAM) i triflats de lantanids (III) condueix a la formacio de complexos quirals, d'estequiometria 3:1, amb simetria D3 i amb quiralitat predeterminada en el lantanid. Son especies estables al aire i emmagatzemables sense cap precaucio especial. Presenten una xarxa organitzada de centres acid de Lewis-acid de Bronsted-base de Bronsted (LABABB) de gran rellevancia per explicar la seva activitat catalitica. En dissolucio, son especies cineticament labils, estables en la majoria de dissolvents organics anhidres. S'ha estudiat la capacitat catalitica enantioselectiva dels complexos obtinguts en la reaccio nitroaldolica directa d'aldehids i α-trifluorometil cetones amb nitrometa obtenint els corresponents β-nitroaldols i α-trifluorometil nitroaldols terciaris amb rendiments quimics i enantioselectivitats de moderats a excel·lents.