Continuous hydrogenation of carbon dioxide to formates and formic acid over heterogeneous catalysts
La síntesi de format i àcid fòrmic via la hidrogenació de diòxid de carboni ofereix un camí prometedor en la valorització de diòxid de carboni, i una alternativa atractiva als processos comercials actuals. No obstant, aquesta reacció no és termodinàmicament favorable en fase gas. Per això, l’ús d’ad...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2019 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/667680 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/667680 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Hidrogenació de CO2 Catàlisi heterogènia Síntesi d'àcid fòrmic Hidrogenación de CO2 Catálisis heterogénea Síntesis de ácido fórmico CO2 hydrogenation Heterogeneous catalysis Formic acid synthesis Ciències 54 542 544 62 |
| Sumario: | La síntesi de format i àcid fòrmic via la hidrogenació de diòxid de carboni ofereix un camí prometedor en la valorització de diòxid de carboni, i una alternativa atractiva als processos comercials actuals. No obstant, aquesta reacció no és termodinàmicament favorable en fase gas. Per això, l’ús d’additius bàsics juntament amb catalitzadors homogenis en processos per lots representa l’estat de l’art en aquest camp. L’escassa investigació d’aquesta reacció fent ús de catalitzadors heterogenis ha pogut dificultar el seu posterior desenvolupament a escala industrial. En aquest treball, es demostra la síntesi contínua de format a partir de CO2 i H2 utilitzant catalitzadors heterogenis i amb l’avantatge de treballar a alta pressió. D’una banda, en la presència de metanol, el producte de la reacció és metanoat de metil, que és un potencial intermedi en la síntesi contínua d’àcid fòrmic mitjançant la hidròlisi. S’aporten nous enfocs en relació amb la reactivitat dels metalls d’encunyació, els rols dels òxids metàl·lics com suports, i els intermediaris reactius, així com els mecanismes de reacció. D’altra banda, la incorporació d’aigua o trietilamina a la corrent d’alimentació sobre un catalitzador molecular heterogenitzats promou la formació d’àcid fòrmic. A més, s’explora el potencial d’utilitzar un material porós per a immobilitzar un complex molecular d’iridi. Aquesta tesi destaca la importància de fer ús de distintes metodologies conjuntament per a verificar la localització i naturalesa dels llocs actius del catalitzador, i facilita així el seu disseny racional. |
|---|