Theoretical Studies of Chemical Processes for Biomass Conversion on Metal Catalysts
Aquesta tesi es centra en l'adsorció i reactivitat de mono- i poli-alcohols derivats de residus de biomassa sobre superfícies metàl·liques. S'estudia també el comportament de la interfase metall-aigua, així com l'efecte de la solvatació i de les molècules coadsorbidas en el camí de re...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2017 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/456828 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/456828 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Catàlisi heterogènia Heterogeneous catalysis Catálisis heterogénea Ciències 544 |
| Sumario: | Aquesta tesi es centra en l'adsorció i reactivitat de mono- i poli-alcohols derivats de residus de biomassa sobre superfícies metàl·liques. S'estudia també el comportament de la interfase metall-aigua, així com l'efecte de la solvatació i de les molècules coadsorbidas en el camí de reacció. Els paràmetres termodinàmics i cinètics s'obtenen de càlculs basats en la Teoria del Funcional de Densitat (DFT), i els resultats es racionalitzen en base a models microcinètics, relacions d'escalat lineals i anàlisis estadístiques, entre altres eines. Es va trobar que els ponts d'hidrogen inter- i intra-moleculars són fonamentals per a reproduïr les energies d'adsorció i els camins de reacció experimentals. A més a més, la cadena de carboni interactua amb la superfície per dispersió van der Waals. En quant a la reactivitat, la microcinètica de la reforma d'alcohols (en vapor, en fase líquida, i autotérmica) es pot descriure des del conjunt de reaccions de la descomposició d'alcohols. La fiabilitat dels models microcinètics es manté fins i tot quan es fan servir relacions d'escalat lineals i models de solvatació. Finalment, s'elucida el camí de reacció per a la conversió d'acetol a piruvaldehíd. Aquesta és part d'una ruta prometedora per valoritzar el glicerol cap a àcid làctic. Aquests resultats obren la porta a un disseny racional de nous catalitzadors actius, selectius i estables, necessaris per a desenvolupar una indústria química sostenible basada en matèries primeres renovables. Tots els sistemes calculats es van emmagatzemar en una base de dades oberta, ioChem-BD, per fomentar discussions i reutilització de les dades. |
|---|