Structure and dynamics at graphene interfaces: from metal substrates to adsorbed molecules: systematic study on artificial graphene-based interfaces by means of Helium atom scattering and time of flight (HAS-TOF) and photoemission spectroscopy (XPS-UPS)

Tesis doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Física de la Materia Condensada. Fecha de lectura: 26-09-2014

Detalles Bibliográficos
Autor: Maccariello, Davide
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2014
País:España
Institución:Universidad Autónoma de Madrid
Repositorio:Biblos-e Archivo. Repositorio Institucional de la UAM
Idioma:español
inglés
OAI Identifier:oai:repositorio.uam.es:10486/662756
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10486/662756
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Grafenos - Tesis doctorales
Física
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Camarero de Diego, Julio
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Facultad de Ciencias
Instituto Madrileño de Estudios Avanzados en Nanociencia (IMDEA-Nanociencia)
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spelling Structure and dynamics at graphene interfaces: from metal substrates to adsorbed molecules: systematic study on artificial graphene-based interfaces by means of Helium atom scattering and time of flight (HAS-TOF) and photoemission spectroscopy (XPS-UPS)Maccariello, DavideGrafenos - Tesis doctoralesFísicaTesis doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Física de la Materia Condensada. Fecha de lectura: 26-09-2014In the current work, two different aspects of the properties of graphene epitaxially grown on metallic substrates have been studied. On the one hand, the effects of the interaction with a strong interacting Ru(0001) substrate on the lattice dynamics of the graphene, as well as the charge transfer mechanisms arisen in the adsorption of acceptor molecules like TCNQ on graphene grown on Ir(111) and Ru(0001). The study has been carried out using two different surface probe techniques: Helium Atom Scattering (HAS) and Photoemission spectroscopy (PES). The high-resolution HAS measurements of angular distributions and time-of-flight (TOF) spectra have been measured along the I M direction of the first Brillouin zone (IBZ) of graphene. HAS measurements show the coexistence of areas with different properties at the surface. The HAS diffraction profiles of the Gr/Ru surface present evidence of the large periodicity due to the Gr moiré structure, and at the same time reveal an unexpected contribution of the electron charge density of the Ru(0001) surface, even though the substrate is fully covered by the graphene monolayer. On the other hand, the TOF spectra from Gr/Ru reveal a complex scenario in which four energy dispersion branches, in addition to a low energy dispersionless mode, can be clearly distinguished. In particular, the Rayleigh phonon mode of Ru(0001) is clearly seen in the phonon spectra of Gr/Ru. This suggests that He atoms are able to interact with the Ru atoms of the topmost substrate layers, through the graphene, in a sort of long-range interaction. In addition, the dispersion of the three acoustic surface phonon branches of the graphite are preserved unchanged in this heterostructure. Of particular interest are the flexural mode (ZA), which carries information about the bending rigidity and strain of the surface, and the branch early ascribed to the shear horizontal mode (TA), which clearly appears in the spectra in spite of the fact that its excitation is in principle forbidden due to the symmetry of our scattering geometry. Therefore, the latter issue points to a re-evaluation of the origin of this energy dispersion mode. We have proposed as possible explanation an electronic origin of this mode, partly motivated by the recent observation of similar plasmonic modes in topological insulators. An analogous study has been performed for samples where Cu was intercalated underneath the graphene monolayer. In this case, it is found that graphene extends continuously over the Ru(0001) surface and the intercalated areas. However, HAS diffraction patterns indicate that besides an enhancement of the atomic corrugation, a change of the electron charge density distribution takes place with the intercalation. On the other hand, the TOF measurements show that the dispersionless mode prevails in the vibrational spectra. This trend is more clearly visible by enhancing the intercalated Cu coverage between the Gr monolayer and the Ru substrate. These low energy vibrational excitations are attributed to the modes of the ordered array of the nanostructures, formed by the Gr ripples.This characteristic may play a key role in the design of a new generation of graphene–based nanoelectromechanical devices. The physical mechanisms arising on the Gr/Ru surface due the absorption of 7,7’,8,8’ Tetracyanoquinodimethane (TCNQ) have been studied by means of X–ray and UV photoemission spectroscopy. The experimental results demonstrate that there is a site-dependent charge transfer to the adsorbed molecule. Moreover, it was possible to determine that the molecules adsorbed on the lower part of the moiré ripples are charged with electrons donated from the doped graphene overlayer, developing a magnetic moment, while those at the upper part of the ripples remain neutral. This study includes a comparison with the results obtained for TCNQ adsorbed on graphene on Ir(111). In contrast to the former case, the PES analysis shows a negligible charge transfer. These observations explain the spatially dependent long range magnetic order observed for TCNQ on Gr/Ru(0001En esta tesis doctoral se han estudiado dos aspectos relevantes de las propiedades del grafeno crecido epitaxialmente sobre sustratos metálicos. Por un lado, se han investigado los efectos en la dinámica de la red cristalina del grafeno, introducidos por la fuerte interacción con la superficie de Ru(0001), y por otra parte los mecanismos de transferencia de carga que surgen en la adsorción de moléculas aceptoras como TCNQ en grafeno crecido sobre Ir(111) y Ru(0001). Para este propósito, se han utilizado dos técnicas de estudio de física de superficies, como son la dispersión de átomos de helio (HAS) y la espectroscopá de fotoemisión (PES). En particular, las medidas de alta resolución de HAS, tanto de distribuciones angulares como de espectros de tiempo de vuelo (TOF) para determinar las curvas de dispersión de fonones, se realizaron a lo largo de la dirección I M de la primera zona de Brillouin (IBZ) del grafeno. Las medidas HAS muestran la coexistencia de propiedades con distintas características en la superficie. Los espectros de difracción de He revelan la periodicidad debida a la estructura ordenada de moiré de grafeno crecido epitaxialmente en Ru(0001) (Gr/Ru), y al mismo tiempo una contribución inesperada de la densidad de carga del Ru(0001), aunque el sustrato metálico está completamente cubierto por la monocapa de grafeno. Por otra parte, los espectros TOF de Gr/Ru revelan un escenario aún mas complejo, en el que hay cuatro ramas de dispersión de fonones ademas de un modo vibracional sin dispersión a baja energía a lo largo de la primera zona de Brilluoin (IBZ) del grafeno. En particular, el modo de fonones de Rayleigh de Ru(0001) es visible también en los espectros de fonones de Gr/Ru. Esto sugiere que los átomos de He pueden interactuar con las capas atómicas superficiales de Ru(0001), a través del grafeno, en una interacción de largo alcance. Al mismo tiempo, se puede ver que las tres ramas de fonones acústicos de superficie observadas en grafito, conservan en esta heteroestructura la misma dispersión sin cambios aparentes. Entre estas ramas, son de particular interés el modo de flexión (ZA), que lleva información sobre la rigidez de flexión y los efectos de las deformaciones, además de influir en la conductividad térmica, y la rama que hasta la fecha había sido atribuido al modo horizontal (TA), que aparece claramente en nuestro espectros a pesar de que su excitación resulta teóricamente prohibida para nuestra configuración experimental. Por tanto, estos resultados requieren una nueva interpretación para este modo. A falta de cálculos detallados que nos permitan entender mejor su origen, dicho modo se ha interpretado tentativamente como resultado de un mecanismo electrónico, motivados en parte por la observación reciente de modos plasmónicos con dispersiones similares en aislantes topológicos. Se ha realizado un estudio similar para muestras en las que Cu se ha intercalado debajo de la monocapa. En este caso, se encuentra que el grafeno se extiende sin interrupciones sobre la superficie de Ru(0001) y las islas de Cu. Sin embargo, la superficie muestra patrones de difracción que indican que, además de un aumento de la corrugación atómica, hay un cambio de la distribución de densidad electrónica. Por otro lado, las medidas de tiempo de vuelo muestran que el modo sin dispersión prevalece en los espectros de vibración. Esta tendencia se ve con mas claridad al aumentar la cantitad de Cu intercalado entre la monocapa Gr y el Ru(0001). La disposición ordenada de las nanoestructuras de moiré, formado por la reconstrución que el grafeno tiene en este substrato metálico, puede ser responsable de esta excitación de baja energía. Esta característica podría tener gran importancia en el diseño de una nueva generación de dispositivos electromecánicos de dimensiónes nanométricas. Los mecanismos físicos que surgen en la superficie de Gr/Ru debido a la absorción de 7,7 ’, 8,8’ tetracianoquinodimetano (TCNQ) fue estudiada por medio de la espectroscopía de fotoemisión de rayos X y UV (XPS y UPS). Los resultados experimentales recogidos demuestran que en esta heteroestructura existe una transferencia de carga que resulta ser dependiente del sitio de adsorciíon de la molécula. Además, se pudo determinar que las moléculas adsorbidas en la parte inferior del moiré están cargadas con los electrones donados por el grafeno dopado por el Ru(0001), y desarrollan un momento magnético, mientras que las que están en la parte superior del moiré permanecen electrónicamente neutras. Este estudio incluye una comparación con los resultados obtenidos en TCNQ adsorbido en grafeno crecido en Ir(111). Contrariamente al primer caso, el análisis de los espectros de fotoemisión revela una transferencia de carga insignificante. Estas observaciones explican el orden magnético observado recientemente para TCNQ en Gr/Ru(0001), y su ausencia en el caso de TCNQ en Gr/Ir(111).Farias Tejerina, DanielCamarero de Diego, JulioDepartamento de Física de la Materia CondensadaFacultad de CienciasInstituto Madrileño de Estudios Avanzados en Nanociencia (IMDEA-Nanociencia)20142014-09-26doctoral thesishttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06NAhttp://purl.org/coar/version/c_be7fb7dd8ff6fe43info:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10486/662756reponame:Biblos-e Archivo. Repositorio Institucional de la UAMinstname:Universidad Autónoma de MadridEspañolspaInglésengopen accesshttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2info:eu-repo/semantics/openAccessoai:repositorio.uam.es:10486/6627562026-06-23T12:46:27Z
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