Seven-coordinate complexes for water oxidation catalysis: from molecular characterization to solid state photocatalysis
El principal repte per la catàlisis d’oxidació d’aigua basada en complexes e Ruteni és desenvolupar ànodes i fotoànodes moleculars i potents. Aproximadament la mitat de la present tesis doctoral està centrada en la generació de catalitzadors d’oxidació d’aigua homogenis. A principi d’aquesta tesis,...
| Autor: | |
|---|---|
| Formato: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2017 |
| País: | España |
| Recursos: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/457703 |
| Acesso em linha: | http://hdl.handle.net/10803/457703 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palavra-chave: | Oxidació d'aigua Fotosíntesis Artificial Complexes de Ru Oxidación de agua Complejos de Ru Water oxidation Artificial Photosynthesis Ru complexes Ciències 54 544 546 |
| Resumo: | El principal repte per la catàlisis d’oxidació d’aigua basada en complexes e Ruteni és desenvolupar ànodes i fotoànodes moleculars i potents. Aproximadament la mitat de la present tesis doctoral està centrada en la generació de catalitzadors d’oxidació d’aigua homogenis. A principi d’aquesta tesis, vam visionar la preparació de complexes heptacoordinats de Ru basats en els lligands 2,2'-bipiridina-6,6'-dicarboxlat (bda2-), 2,2':6',2''-terpiridina-6,6''-dicarboxilato (tda2-) y 2,5-bis(6-carboxilatopiridin-2-il)pirrol-1-ide (t5a3-) com a lligands equatorials. Les noves famílies de complexes que contenen els lligands tda2- i t5a3- estan entre els catalitzadors més ràpids de la literatura amb velocitats de fins a 10 000 s-1 gràcies a la transferència de H intramolecular. La immobilització de complexes tipus Ru-tda en elèctrodes “glassy carbon” recoberts de nanotubs de carboni genera un ànode d’un milió de TONS que pot mantenir la catàlisis d’oxidació d’aigua per hores sense signes de degradació. Finalment, un elèctrode de n-Si es va decorar amb el catalitzador Ru-tda per generar un fotoànode que pot produir oxidació d’aigua fotoasistida durant més d’una hora. |
|---|