Trapping Elusive Cp*Co(III) Metallacycles: Implications in C-H Functionalization Processes
La conversió d'enllaços carboni–hidrogen en enllaços carboni–carboni o carboni–heteroàtom és una de les reaccions més atractives dins de la química orgànica. Entre les diferents estratègies desenvolupades al llarg de les últimes dècades, l'activació selectiva d'enllaços C–H, promoguda...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2020 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/670211 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/670211 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | cobalt functionalització C-H estudis mecanístics cobalto funcionalización C-H estudios mecanísticos C-H functionalization mechanistic studies Ciències 542 544 546 547 |
| Sumario: | La conversió d'enllaços carboni–hidrogen en enllaços carboni–carboni o carboni–heteroàtom és una de les reaccions més atractives dins de la química orgànica. Entre les diferents estratègies desenvolupades al llarg de les últimes dècades, l'activació selectiva d'enllaços C–H, promoguda per metalls de transició, amb l'ajuda d'un grup director, s'ha convertit en una alternativa molt atractiva a les tradicionals reaccions d'acoblament creuat. El desenvolupament d'aquest camp ha estat dominat per l'ús de catalitzadors de metalls nobles. No obstant això, en els últims anys, catalitzadors de metalls més barats i abundants, com el cobalt, han esdevingut una alternativa molt interessant. En aquest context, l'ús de complexos de Cp*CoIII ha rebut especial atenció a causa de la seva capacitat per a promoure una gran varietat de reaccions de formació d'enllaços C–C i C–X. Malgrat els avanços realitzats, aquests sistemes encara estan en la seva infància en comparació amb els catalitzadors de Rh i Pd, a causa de la falta de coneixement fonamental. L'estudi sobre la naturalesa de les espècies reactives o el mecanisme implicat en aquestes transformacions s'ha vist obstaculitzat per la dificultat de detectar intermedis de reacció. Intrigats per aquesta problemàtica, en aquesta tesi doctoral hem explorat: i) el desenvolupament de noves estratègies per a accedir a aquests intermedis de reacció; ii) l'ús d'aquests metal·lacicles de Cp*CoIII, no sols per a obtenir informació del mecanisme sobre diferents reaccions catalitzades per aquests compostos, sinó també per a millorar la seva eficiència; i finalment, iii) l'estudi de l'efecte d'alguns additius en les etapes elementals involucrades en els cicles catalítics. El coneixement fonamental generat durant aquesta tesi doctoral |
|---|