Carbon Dioxide To Methanol: Stoichiometric Catalytic Hydrogenation Under High Pressure Conditions
El CO2 en la atmósfera aumenta a raíz del empleo de combustibles fósiles. La hidrogenación de CO2 ofrece una ruta única para transformar esta molécula en productos químicos o combustibles como el metanol. El uso de alta presión en el ratio CO2:H2 = 1:>3 permite incrementar la cinética de la reacc...
| Autor: | |
|---|---|
| Formato: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2018 |
| País: | España |
| Recursos: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/586089 |
| Acesso em linha: | http://hdl.handle.net/10803/586089 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palavra-chave: | Hidrogenacio de CO2 sintesi de metanol pressio alta Hidrogenacion de CO2 sintesis de metanol alta presion CO2 Hydrogenation Methanol Synthesis High Pressure Ciències 54 546 6 66 |
| Resumo: | El CO2 en la atmósfera aumenta a raíz del empleo de combustibles fósiles. La hidrogenación de CO2 ofrece una ruta única para transformar esta molécula en productos químicos o combustibles como el metanol. El uso de alta presión en el ratio CO2:H2 = 1:>3 permite incrementar la cinética de la reacción, alcanzando así la conversión termodinámica como ya se ha reportado. No obstante, el mayor inconveniente del mencionado proceso es el tratamiento del hidrógeno sin reaccionar. Por ello, se evaluaron las ventajas de realizar la reacción a alta presión en condiciones estequiométricas (CO2:H2=1:3) examinando diferentes parámetros. Una vez optimizados, se alcanzó el límite termodinámico y se obtuvo un valor de conversión de CO2 cercano al 90% con una selectividad para metanol > 95% a 280 °C y 442 bar empleando Cu/ZnO/AlO3 como catalizador. Al minimizar las limitaciones de transferencia de masa, el rendimiento fue de 15.6 gMeOH gcat-1 h-1, aproximadamente un orden de magnitud mayor comparado con los de bibliografía. Adicionalmente, los mecanismos de la reacción en condiciones de alta presión se estudiaron mediante análisis espacial de la fase gas por CG y espectroscopía Raman. El estudio mostró que el CO2 se convierte directamente a metanol a baja temperatura, mientras que a alta temperatura la reacción water-gas shift es predominante generando CO, que produce metanol posteriormente. estructura core-shell. Este material mostró un recubrimiento uniforme del ZnO en los cores de Cu, y el espesor del shell se optimizó. Dichos nanomateriales mostraron alta actividad catalítica, útil para comprender la interacción entre Cu y Zn y en concreto, las exclusivas fases de Zn formadas durante la reacción a alta presión mediante operando DRX a alta presión. |
|---|