Transparent Conducting Oxides Based on Early Transition Metals

Els òxids conductors transparents (TCO) són essencials en dispositius tecnològics. La seva capacitat per combinar una alta conductivitat elèctrica i transparència òptica a la llum visible, els fa particularment útils en una gran varietat de dispositius: pantalles, cèl·lules solars, finestres intel·l...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Mirjolet, Mathieu|||0000-0002-8471-3184
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2021
País:España
Institución:Universitat Autònoma de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de Documents de la UAB
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:ddd.uab.cat:257726
Acceso en línea:https://ddd.uab.cat/record/257726
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Òxids metàl·lics transparents
Óxidos metálicos transparentes
Transparent conducting oxides
Fotovoltaic
Fotovoltaico
Photovoltaics
Tecnologies de capes primes
Tecnologías de capas delgadas
Thin film technologies
Ciències Experimentals
538.9
Descripción
Sumario:Els òxids conductors transparents (TCO) són essencials en dispositius tecnològics. La seva capacitat per combinar una alta conductivitat elèctrica i transparència òptica a la llum visible, els fa particularment útils en una gran varietat de dispositius: pantalles, cèl·lules solars, finestres intel·ligents, etc. L'òxid d'indi i estany (ITO) és fins ara el TCO més estès. Un gran inconvenient de l'ITO és el seu alt cost ja que l'indi, el seu component principal, és un material escàs. D'altra banda, alguns òxids metàl·lics intrínsecs de metalls de transició també són transparents. En aquests materials, la banda (3,4)d és estreta i parcialment plena. És la responsable de l'alta densitat de portadors lliures i la seva massa efectiva gran fa que la llum no es reflecteixi en el visible i que el llindar de reflexió (freqüència de plasma) estigui a la regió de l'IR proper. En aquesta tesi, hem explorat les propietats de les pel·lícules primes d'òxids metàl·lics (SrVO3 (SVO; 3d1) i SrNbO3 (SNO; 4d1)) crescudes per deposició de làser polsat (PLD). Atès que la qualitat epitaxial és fonamental per obtenir bones propietats funcionals, el primer pas va consistir en optimitzar els paràmetres de creixement de les pel·lícules SVO/SNO. Les pel·lícules han de créixer en ultra alt buit (UHV) per estabilitzar l'estat d'oxidació 4+ de V/Nb i usar temperatures de dipòsit altes (700-800° C) per permetre la mobilitat de les espècies sobre el substrat. No obstant això, l'ablació a UHV i l'expansió de la ploma del PLD, molt enèrgica, provoquen la creació de defectes puntuals en les pel·lícules. Hem resolt aquest problema utilitzant un gas inert durant el creixement, que controla l'expansió de la ploma. Finalment, hem estudiat l'impacte de la deformació epitaxial en la conductivitat elèctrica i transparència òptica. Es van obtenir pel·lícules amb una conductivitat més gran que ITO i una transparència similar. D'altra banda, l'observació que la freqüència de plasma en aquests materials estigui a l'IR proper, s'atribueix comunament a un augment de la massa efectiva dels electrons degut les correlacions e-e dins de la banda estreta 3d. Després d'una anàlisi sistemàtica de les dades de transport de SVO vam arribar a la conclusió que la teoria del líquid de Fermi no pot explicar l'augment de la massa efectiva dels portadors. En canvi, hem suggerit que l'acoblament electró-fonó i el caràcter 2D de la superfície de Fermi són molt importants. A més, hem demostrat que la imatge clàssica de banda rígida, d'un electró lliure que evoluciona en una banda 3d-t2g, és només una aproximació, com ho demostra la hibridació observada dels orbitals V 3d i O 2p. Hem observat també que la tensió epitaxial, afecta la hibridació, l'ordre orbital i últimament a la resistivitat de les capes. Hem pogut observar i explicar que a la freqüència de plasma s'exciten, en les condicions d'il·luminació adequades, plasmons de volum. Una observació i descripció poc freqüents i que, en essència, estan relacionades amb la component π de la polarització de la llum i el gradient de càrrega en la superfície del material. Finalment, hem provat la idoneïtat de SVO com elèctrode en heteroestructures fotoabsorbents "tot-òxids". Hem observat la resposta fotovoltaica, usant capes epitaxials de LaFeO3 com absorbent, i hem posat en relleu el paper de la funció de treball de l'elèctrode en el rendiment del dispositiu. Com perspectiva, hem demostrat que els elèctrodes transparents desenvolupats (SVO i SNO), en tenir funcions de treball diferents, poden permetre ajustar i optimitzar els dispositius. Aquest treball aporta un nou coneixement fonamental de les propietats d'òxids i demostra la seva versatilitat en component fotovoltaics.