A computational approach to the mechanism of light-driven reactions in solution
Aquesta tesi doctoral descriu l'aplicació, d'una combinació de mètodes DFT (Teoria del Funcional de la Densitat) i models cinètics, per elucidar el mecanisme de reaccions en solució iniciades per llum. Aquesta estratègia és usada per estudiar dos tipus de reaccions d'interès comercial...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2017 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/402464 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/402464 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Càlculs DFT Mecanismes de reacció Fotocatàlisi Cálculos DFT Mecanismos de reacción Fotocatálisis DFT calculations Reaction mechanism Photocatalysis Ciències 544 546 547 |
| Sumario: | Aquesta tesi doctoral descriu l'aplicació, d'una combinació de mètodes DFT (Teoria del Funcional de la Densitat) i models cinètics, per elucidar el mecanisme de reaccions en solució iniciades per llum. Aquesta estratègia és usada per estudiar dos tipus de reaccions d'interès comercial. A la primera part, s'analitza el mecanisme de transformacions químiques activades directament per llum. En canvi, la segona part abasta reaccions en què l'activació lumínica passa a través d'un foto-catalitzador. En tots dos casos, els resultats i les propietats experimentals, com ara la selectivitat o el rendiment quàntic, van ser reeixidament reproduïts, i racionalitzats d'acord a les propietats d'estructura electrònica que defineixen els sistemes involucrats. A més, es va demostrar que els models cinètics són crucials per calcular aspectes del mecanisme de transformacions foto-induïdes, ja que la mera comparació de barreres d'energia no té en compte les grans diferències de concentracions presents. |
|---|