Atomic-scale characterization of structural distortions in perovskite oxide thin films

El desenvolupament de nous dispositius, cada cop més complexes, que s'adeqüin a les necessitats del mercat s'està convertint en una tasca cada cop més complicada deguda a la gairebé completa explotació de les propietats ofertes pels materials actuals. No obstant, és possible desenvolupar d...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Mundet, Bernat|||0000-0003-0608-2070
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2018
País:España
Institución:Universitat Autònoma de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de Documents de la UAB
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:ddd.uab.cat:202191
Acceso en línea:https://ddd.uab.cat/record/202191
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Minerals òxids
Perovskita
Microscòpia electrònica d'escombratge
Capes fines
Descripción
Sumario:El desenvolupament de nous dispositius, cada cop més complexes, que s'adeqüin a les necessitats del mercat s'està convertint en una tasca cada cop més complicada deguda a la gairebé completa explotació de les propietats ofertes pels materials actuals. No obstant, és possible desenvolupar dispositius que ofereixin noves funcionalitats a través de la fabricació d'heteroestructures epitaxials (a l'escala nano-mètrica) compostes per diferents materials, on les propietats de cadascun dels compostos emprats són alterades degut a la seva interacció mútua. Quan aquestes estructures estan formades per òxids del tipus "perovskita", existeix una forta interacció entre els diferents graus de llibertat dels electrons (xarxa cristal·lina, espín, òrbita i càrrega) donant lloc a un gran ventall de propietats físiques fascinants, que, a més, poden ser modificades a mida mitjançant la subtil alteració de les seves propietats estructurals a través de la tensions. Per tal d'entendre els fenòmens físics que donen lloc a aquest tipus d'efectes, és necessari conèixer l'estructura real dels defectes i/o distorsions que apareixen en aquestes estructures. Per aquesta raó, és indispensable l'ús de noves tècniques de caracterització capaces d'analitzar en l'espai real i amb resolució atòmica aquests sistemes. El desenvolupament de la tècnica de la microscòpia electrònica de transmissió d'escaneig corregida d'aberracions, combinada amb la espectroscòpia EELS (STEM-EELS), va significar un avanç notable ja que aquesta tècnica permet la observació directe d'estructures complexes i no periòdiques (així com defectes o interfases) en l'espai real i amb resolució subatòmica, sense la necessitat d'emprar simulacions numèriques. En aquest treball, s'aborden tres casos paradigmàtics de distorsions estructurals derivades de les tensions en capes fines epitaxials d'òxids tipus perovskita. En primer lloc, s' investiga la forta interacció entre la microestructura, els tipus de defectes i les propietats superconductores de les capes fines de YBa2Cu3O7 del tipus nanocompost, on nanopartícules orientades aleatòriament resten atrapades dins de la pròpia matriu del YBCO. A més, s' estudia en detall totes les distorsions que apareixen al voltant d'un dels defectes més comuns observats en aquest tipus de capes, que també tenen una influencia rellevant en les seves propietats superconductores. En segon lloc, s' estudien els mecanismes estructurals que ajuden en l'acomodació de la tensió epitaxial, tan compressiva con expansiva, en les capes fines de LaNiO3 (LNO) i NdNiO3 (NNO), crescudes sobre monocristalls de LAO i LSAT, respectivament. S'observa la formació de dos tipus diferents de defectes en funció del compostos emprats, tant en la capa com en el substrat. Les propietats de transport elèctric de les capes són també investigades per tal de correlacionar els defectes generats i les propietats macroscòpiques de les capes. Finalment s' investiguen els efectes de disminuir el gruix de les capes de La0.7Sr0.3MnO3 fins a l'ordre d'uns pocs nanòmetres. S'observa l'aparició d'una transició des d'un estat ferromagnètic i metàl·lic cap a un altre ferromagnètic i aïllant quan el gruix de les capes és reduït per sota d'un gruix crític, fet que contradiu el mecanisme de transport elèctric esperat en aquest compost: el conegut com a intercanvi doble o "double-exchange mechanism". S'aporta una nova visió d'aquest fenomen a través de la caracterització de les modificacions estructurals que tenen lloc en aquestes capes, que apareixen degut a la tensió epitaxial i al confinament espacial. Es creu que les propietats estructurals mostrades poden ajudar en l'entesa de les alteracions de les propietats físiques observades en les capes de LSMO quan aquestes són reduïdes a uns pocs nanòmetres.