New Analytical Strategies for Heavy Metals Monitoring in Water Samples using Carbon Dots
La demanda de nova instrumentació i procediments analítics automatitzats per al monitoratge de contaminants que afecten la qualitat de l'aigua pren una gran importància a causa de les conseqüències per a la salut humana i per al medi ambient que provoca l'ús o el consum d'aigua contam...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2023 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/691327 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/691327 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Punts de carboni Carbon dots Puntos de carbono Metalls pesants Heavy metals Metales pesados Microfluidica Microfluidics Microfluídica Ciències Experimentals 543 |
| Sumario: | La demanda de nova instrumentació i procediments analítics automatitzats per al monitoratge de contaminants que afecten la qualitat de l'aigua pren una gran importància a causa de les conseqüències per a la salut humana i per al medi ambient que provoca l'ús o el consum d'aigua contaminada. En aquest sentit, els Microsistemes d'Anàlisi Total o dispositius Lab-On-a-Chip han experimentat un notable creixement en els darrers anys a causa de la millora en el transport de massa i energia, la miniaturització, la integració i l'automatització que aquests sistemes són capaços d'aconseguir en comparació als dispositius macroscòpics. A més, s'ha demostrat que l'ús de nanopartícules millora la sensibilitat i els límits de detecció de les mesures analítiques. Aquest treball es basa en l'ús de Punts de Carboni (CDs, per les sigles en anglès) com a sensors òptics i electroquímics per a la determinació de metalls pesants en aigua. Recentment, els CDs han atret una gran atenció per les seves excel·lents propietats luminescents, la facilitat de preparació, el baix cost i la bona conductivitat elèctrica respecte a altres nanomaterials. Aquestes propietats fan que els CDs siguin adequats per a una àmplia gamma d'aplicacions, com la (bio)detecció, la bioimatge, la nanomedicina o la catàlisi. En aquesta tesi, s'han desenvolupat dos mètodes diferents per la determinació de metalls pesants utilitzant CDs. En el primer, els CDs s'utilitzen com a sensors òptics i la determinació d'ions de metalls pesants es basa en el seu efecte d'atenuació sobre la fluorescència dels CDs. En el segon, els CDs s'utilitzen per modificar Elèctrodes de Carboni Serigrafiats (SPCEs, per les sigles en anglès) per determinar ions Cd2+ mitjançant voltamperometria per redissolució. Cronològicament, es va desenvolupar un equip automatitzat basat en un protocol d'anàlisi per injecció en flux revers, que conté una plataforma microfluídica de Copolímer d'Olefina Cíclica que s'insereix en un sistema miniaturitzat de detecció òptica per monitoritzar metalls pesants utilitzant els CDs com a sensors òptics. Es van sintetitzar en discontinu (batch) diferents tipus de CDs utilitzant diversos mètodes i es van poder determinar selectivament cinc ions de metalls pesants (Co2+, Cu2+, Hg2+, Ni2+ i Pb2+). Es va aplicar la tecnologia de microreactors per augmentar l'eficiència, la reproductibilitat i la homogeneïtat en la síntesi dels CDs. Es van fabricar i utilitzar microreactors de Ceràmica de Cocció a Baixa Temperatura per a la síntesi dels CDs prèviament sintetitzats en batch, el que permet realitzar les síntesis de forma automàtica i tenir un millor control dels paràmetres de síntesi. Alguns dels mètodes sintètics van ser adaptats i optimitzats per ser realitzats als microreactors i quatre dels cinc ions de metalls pesants prèviament determinats (Co2+, Cu2+, Hg2+ i Pb2+) també es van poder determinar selectivament amb aquests CDs. Els nanomaterials obtinguts es van utilitzar com a sensors òptics en l'equip automatitzat prèviament desenvolupat. Finalment, es va dissenyar, construir, i avaluar un sistema integrat que inclou la síntesi directa de CDs utilitzant un microreactor per demostrar l'aplicabilitat del sistema per al monitoratge in situ de metalls pesants en aigua. Es van sintetitzar un tipus de CDs i es van utilitzar directament per a la determinació selectiva de Co2+ al sistema de detecció òptica. Es van analitzar mostres reals d'aigua, obtenint-se bons resultats en termes d'exactitud i precisió demostrant el potencial del sistema desenvolupat per al control in situ de metalls pesants en aigua. En l'última part del treball, es va estudiar l'efecte de la modificació de SPCEs amb CDs i nanotubs de carboni per la determinació d'ions Cd2+ mitjançant voltamperometria per redissolució. Es va aconseguir determinar selectivament ions Cd2+ amb un límit de detecció per sota del límit establert per a l'aigua potable. |
|---|