Ruthenium complexes with N/C-donor ligands

Un dels reptes més ambiciosos que té avui en dia la comunitat científica és millorar el coneixement de la reacció d'oxidació de l'aigua que dóna lloc a oxigen, protons i electrons. D'altra banda els epòxids son intermedis de reaccions diverses en la indústria química, particularment p...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Aguilo Carreras, Joan
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2013
País:España
Institución:Universitat Autònoma de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de Documents de la UAB
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:ddd.uab.cat:111670
Acceso en línea:https://ddd.uab.cat/record/111670
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Compostos rutènics
Catàlisi
Ressonància magnètica nuclear
Compostos epòxid
Descripción
Sumario:Un dels reptes més ambiciosos que té avui en dia la comunitat científica és millorar el coneixement de la reacció d'oxidació de l'aigua que dóna lloc a oxigen, protons i electrons. D'altra banda els epòxids son intermedis de reaccions diverses en la indústria química, particularment per a la síntesi de diversos polímers i "fine chemicals" com ara productes farmacèutics, additius alimentaris o fragàncies. Els aquo complexes mononuclears i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics han estat estudiats a fons pel nostre grup de recerca i d'altres, convertint-se en catalitzadors útils per a l'oxidació d'aigua i per a l'epoxidació d'alquens. Aquesta tesi vol presentar i discutir els següents temes relacionat: 1.La immobilització de dos nous complexes moleculars del tipus "Ru-Hbpp" capaços d'oxidar aigua, sobre òxids metàl·lics com són el TiO2 i el SiO2 així com fent ús del polímer Nafion per tal d'assolir l'objectiu final de construir una cel·la foto-electroquímica. El comportament catalític d'aquests nous sistemes serà discutit i comparat tant amb les espècies homòlogues moleculars com amb d'altres sistemes similars. 2.La síntesi i caracterització d'un complex dinuclear de ruteni que conté un lligand pont amb disposició bis-facial. La seva reactivitat envers l'oxidació d'aigua i d'olefines i la discussió comparant amb sistemes ja descrits a la literatura també formen part d'aquesta secció. 3.En aquest capítol s'ha plantejat la síntesi d'una nova família de lligands híbrids tetradentats capaços de coordinar el ruteni tant per N com per C, camp en el que se n'han fet diversos avanços. Així mateix descrivim un nou complex dinuclear de ruteni contenint un d'aquests nous lligands. 4.La preparació i caracterització tant espectroscòpica com electroquímica d'una família de complexos que tenen com a fórmula general [RuII(PY4Im)(X)]n+ (X = Cl, n = 1 or X = H2O, n = 2), on PY4Im és el lligand pentadentat 1,3-bis(bis(2-piridil)metil)imidazol-2-ilidè. En aquest apartat també es descriurà l'estudi catalític d'aquestes noves espècies envers l'oxidació d'aigua i alquens.