Modelling and mapping pathways of electrochemical CO2 reduction on modified catalytic surfaces
La reducció de CO2 és l'únic procés per generar combustibles verds amb un impacte negatiu net en les emissions de CO2. Per tant, el desenvolupament futur de la nostra societat necessita una aplicació industrial d'aquesta tecnologia per produir productes químics d'ús intensiu com l...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2020 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/670954 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/670954 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Electroquímica Reducció de CO2 Catàlisi Reducción de CO2 Catálisis Electrochemistry CO2 Reduction Catalysis Sciences 53 54 544 62 |
| Sumario: | La reducció de CO2 és l'únic procés per generar combustibles verds amb un impacte negatiu net en les emissions de CO2. Per tant, el desenvolupament futur de la nostra societat necessita una aplicació industrial d'aquesta tecnologia per produir productes químics d'ús intensiu com l'etilè. El coure és un material únic per catalitzar aquests productes, però, avenços significatius en aquest procés requereixen una comprensió teòrica profunda de la seva complexitat. En aquesta tesi em vaig proposar desenvolupar mètodes teòrics per abordar els principals factors involucrats en la reducció de CO2 amb coure: (i) reconstrucció superficial a causa de potencial negatiu; (ii) efectes químics sobre la selectivitat; i (iii) l'efecte de l'electròlit. Els capítols I i II es van dedicar a les motivacions i mètodes i el Capítol 3 a comprovar resultats experimentals ben establerts. En el capítol 4 vaig investigar la reconstrucció del coure policristal·lí a potencials negatius. Aquest procés està impulsat per la polarització de la superfície, que promou dominis (100) i defectes. Seguint les previsions teòriques, vaig sintetitzar un catalitzador a base de coure eficaç per produir etilè amb alt rendiment. En el capítol V, vaig estudiar l'òxid de coure per investigar l'estat d'oxidació del coure, la seva coordinació i els llocs superficials actius cap a la producció de químics C2+. Entre els resultats, vaig demostrar que la polarització impulsa la reducció de CO2, mentre un nou intermedi, el glioxilato desprotonado, millora la selectivitat fins als C2+. En el capítol VI em vaig dedicar a efectes químics que influencien la reactivitat el coure. Adatomos de sofre, que actuen com a centres d'ancoratge, permeten la generació de formiat. Finalment, a l'apèndix A vaig introduir l'efecte dels cations sobre la reducció de CO2, que encara no es comprèn completament, però té una clara rellevància en la distribució del producte. |
|---|