Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties

This Thesis is aimed at the study of a family of icosahedral symmetry polyoxometalates: the so-called Keplerates. Polyoxometalates are inorganic anionic clustters composed of MOn units, where M represents a transition metal atom usually at its highest state of oxidation Mo(VI), W(VI), V(V)...). On o...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Melgar Freire, María Dolores
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2015
País:España
Institución:Universitat Rovira i virgili (URV)
Repositorio:Repositori Institucional de la Universitat Rovira i Virgili
OAI Identifier:oai:urv.cat:TDX:2031
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/20.500.11797/TDX2031
http://hdl.handle.net/10803/349212
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:546 - Química inorgànica
544 - Química física
54 - Química
53 - Física
id ES_bead0e10a0b777c6b58beb8dfd943ffa
oai_identifier_str oai:urv.cat:TDX:2031
network_acronym_str ES
network_name_str España
repository_id_str
dc.title.none.fl_str_mv Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
title Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
spellingShingle Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
Melgar Freire, María Dolores
546 - Química inorgànica
544 - Química física
54 - Química
53 - Física
title_short Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
title_full Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
title_fullStr Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
title_full_unstemmed Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
title_sort Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic Properties
dc.creator.none.fl_str_mv Melgar Freire, María Dolores
author Melgar Freire, María Dolores
author_facet Melgar Freire, María Dolores
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Departament d'Enginyeria Química
Universitat Rovira i Virgili.
dc.subject.none.fl_str_mv 546 - Química inorgànica
544 - Química física
54 - Química
53 - Física
topic 546 - Química inorgànica
544 - Química física
54 - Química
53 - Física
description This Thesis is aimed at the study of a family of icosahedral symmetry polyoxometalates: the so-called Keplerates. Polyoxometalates are inorganic anionic clustters composed of MOn units, where M represents a transition metal atom usually at its highest state of oxidation Mo(VI), W(VI), V(V)...). On one hand, the electronic structure of Keplerates is studied from a Density Functional Theorey (DFT) point of view. Furthermore, the interaction between the Mo132 capsule and its inner ligands has been analyzed. On the other hand, in collaboration with both experimental and theoretical groups, a formation mechanism for the Mo132 capsule is proposed, based on Raman espectroscopy data. Part of the information achieved by DFT has been used to obtain the parameters required in order to perform Molcular Dynamics simulations regarding the behaviour of the Mo132 macro-ion in aqueous solution in the presence of different cations (focusing on the relevance of the hydrophobic character of teh cation), as well as the effects that temperature has on the system.
publishDate 2015
dc.date.none.fl_str_mv 2015
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv https://hdl.handle.net/20.500.11797/TDX2031
http://hdl.handle.net/10803/349212
url https://hdl.handle.net/20.500.11797/TDX2031
http://hdl.handle.net/10803/349212
dc.language.none.fl_str_mv Inglés
language_invalid_str_mv Inglés
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
258 p.
dc.publisher.none.fl_str_mv Universitat Rovira i Virgili
publisher.none.fl_str_mv Universitat Rovira i Virgili
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositori Institucional de la Universitat Rovira i Virgili
instname:Universitat Rovira i virgili (URV)
instname_str Universitat Rovira i virgili (URV)
reponame_str Repositori Institucional de la Universitat Rovira i Virgili
collection Repositori Institucional de la Universitat Rovira i Virgili
repository.name.fl_str_mv
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1869418305333231616
spelling Keplerates: from Electronic Structure to Dynamic PropertiesMelgar Freire, María Dolores546 - Química inorgànica544 - Química física54 - Química53 - FísicaThis Thesis is aimed at the study of a family of icosahedral symmetry polyoxometalates: the so-called Keplerates. Polyoxometalates are inorganic anionic clustters composed of MOn units, where M represents a transition metal atom usually at its highest state of oxidation Mo(VI), W(VI), V(V)...). On one hand, the electronic structure of Keplerates is studied from a Density Functional Theorey (DFT) point of view. Furthermore, the interaction between the Mo132 capsule and its inner ligands has been analyzed. On the other hand, in collaboration with both experimental and theoretical groups, a formation mechanism for the Mo132 capsule is proposed, based on Raman espectroscopy data. Part of the information achieved by DFT has been used to obtain the parameters required in order to perform Molcular Dynamics simulations regarding the behaviour of the Mo132 macro-ion in aqueous solution in the presence of different cations (focusing on the relevance of the hydrophobic character of teh cation), as well as the effects that temperature has on the system.Esta Tesis está centrada en el estudio de Kepleratos, una familia de polioxometalatos con simetría icosaédrica. Los polioxometalatos son clusters inorgánicos anionicos compuestos por unidades MOn, donde M es un metal de transición normalmente en su estado de oxidación más alto (Mo(VI), W(VI), V(V)...). Por un lado, la estructura electrónica de los Kepleratos se ha estudiado desde un punto de vista de la Teoría del Funcional Densidad (DFT). Además, se ha analizado la interacción entre la cápsula Mo132 y sus correspondientes ligandos internos. Por otro lado, en colaboración con otros grupos, tanto experimental como teórico, se propone un mecanismo de formación de la cápsula Mo132 a partir de los datos obtenidos mediante espectroscopía Raman. Parte de la información obtenida mediante DFT se ha utilizado para obtener los parámetros necesarios para realizar una serie de simulaciones de Dinámica Molecular con el fin de estudiar el comportamiento del macro-ión Mo132 en solución acuosa en presencia de diferentes cationes (centrándose en la importancia de la hidrofobicidad del catión), así como los efectos de la temperatura en dicho comportamiento.Aquesta tesi està centrada en l'estudi dels Keplerats, una família de polioxometalats amb simetria icosaèdrica. Els polioxometalats són clústers inorgànics aniònics formats per uniats MOn, on M és un metall de transició normalment en el seu estat d'oxidació més elevat. (Mo(VI), W(VI), V(V)...). Per una banda, l'estructura electrònica dels Keplerats s'ha estudiat des d'un punt de vista de la Teoría del Funcional de la Densitat (DFT). A més, s'ha analitzat la interacció entre la càpsula Mo132 i els seus corresponents lligands interns. Per altra banda, amb col·laboració amb altres grups, tant experimentals com teòrics, es proposa un mecanisme de formació de la càpsula Mo132 a partir de dades obtingudes mitjançant espectroscòpia Raman. Part d'aquesta informació obtinguda mitjançant DFT s'ha utilitzat per obtenir els paràmetres necessaris per portar a terme una sèrie de simulacions de Dinàmica Molecular amb la finalitat d'estudiar el comportament del macro-ió Mo132 en solució aquosa en presència de diferents cations (centrant-se en la importància de la hidrofobicitat del catió), així com els efectes de la temperatura en aquest comportament.Universitat Rovira i Virgili Departament d'Enginyeria QuímicaUniversitat Rovira i Virgili.2015info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf258 p.https://hdl.handle.net/20.500.11797/TDX2031http://hdl.handle.net/10803/349212reponame:Repositori Institucional de la Universitat Rovira i Virgiliinstname:Universitat Rovira i virgili (URV)Inglésinfo:eu-repo/semantics/openAccessADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà  indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al repositori institucional de la Universitat Rovira i Virgili. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a aquest repositori (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.oai:urv.cat:TDX:20312026-06-23T12:42:27Z
score 15.300719

Similares en LA Referencia