Electrocatalizadores bifuncionales basados en metales de transición no estratégicos para baterías zinc-aire acuosas

Tesis Doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Química Física Aplicada. Fecha de Lectura: 05-12-2024

Detalles Bibliográficos
Autor: González Morales, Jorge
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2024
País:España
Institución:IAPH
Repositorio:Biblos-e Archivo. Repositorio Institucional de la UAM
Idioma:español
OAI Identifier:oai:repositorio.uam.es:10486/718532
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10486/718532
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Palabra clave:Electrocatalizadores
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Mosa, Jadra
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Entre estos sistemas destacan los sistemas de almacenamiento electroquímico, principalmente las baterías ion-Li por ser los sistemas electroquímicos reversibles, ya implementados, con mayor densidad energética. Sin embargo, su alto coste, el consumo de metales costosos y escasos, los problemas de seguridad asociados a la inflamabilidad de sus componentes y la insuficiente retención de su capacidad limitan un mayor grado de implementación en los sistemas eléctricos actuales, especialmente en aplicaciones estacionarias y la electrificación del transporte comercial. Estos factores han promovido el desarrollo de sistemas electroquímicos alternativos con densidades energéticas superiores a las baterías ion-Li, destacando las baterías zinc-aire (ZAB) por presentar un aumento potencial de 3 veces de las densidades energéticas de las baterías ion-Li (1084 mAhg-1), permitir prescindir de electrolitos orgánicos inflamables y el uso de cátodos con mayor disponibilidad. En el trabajo desarrollado en esta tesis doctoral se han preparado electrocatalizadores basados en Ti, Mn y Fe con carácter bifuncional para la reacción de reducción de oxígeno (ORR) y reacción de evolución de oxígeno (OER), y su implementación en electrodos de aire de ZABs. Como sistema de partida, se ha seleccionado la síntesis de catalizadores basados en Ti a partir de alcóxidos. La caracterización por FTIR, DRX y Raman de estos catalizadores indica que se han obtenido una mezcla de fases de óxidos y nitruros de Ti. La caracterización electroquímica de estos catalizadores confirma la obtención de baterías con capacidades superiores a las baterías convencionales ion-Li (648 mAhg-1) y comportamiento bifuncional. Sin embargo, los ensayos en celda EL-CELL también muestran las limitaciones de las celdas comerciales empleadas e indican que el uso de láminas de Zn como contraelectrodo presenta limitaciones significativas por su pasivación durante el proceso de ciclado. Estas limitaciones se han subsanado en los ensayos de los sistemas de Mn y Fe, donde se usan celdas en vaso y celda H, y contraelectrodos obtenidos mediante el prensado de partículas de Zn. En lo referente al sistema del Mn, la caracterización por FTIR, Raman, DRX y XPS indica que se han obtenido catalizadores compuestos por la mezcla de óxidos subestequiométricos, y que el N y el C han sido incorporados en la estructura. La caracterización electroquímica de estos catalizadores indica que las baterías obtenidas usando electrodos basados en Mn presentan una extensa vida operativa, comportamiento bifuncional para ORR y OER, elevada capacidad de carga y descarga (840 mAhg-1) y retención de la capacidad tras un ciclado prolongado. Además, la utilización de pastillas de Zn como contraelectrodo permite un mejor desempeño electroquímico limitando la formación de recubrimientos y dendritas de ZnO que pasivan el electrodo. Respecto al sistema basado en catalizadores derivados del Fe, la caracterización por FTIR, Raman, DRX y XPS indica que los catalizadores generados se componen de una mezcla de fase de nitruros de hierro y óxidos amorfos, además de C incorporado a la estructura. La caracterización electroquímica de estos catalizadores demuestra que se han desarrollado baterías reversibles con vidas operacionales, resistencias a la pasivación y ciclabilidad superiores a las reportadas previamente. Durante la caracterización electroquímica en celda H se emplean membranas, reduciendo la difusión de iones de Zn hacia el electrodo de trabajo y mejorando el desempeño del sistema electroquímico. Respecto a la capacidad, estos sistemas han presentado capacidades inferiores a los sistemas previos (80 mAhg-1) debido a la baja densidad de corriente utilizada, precisándose de una optimización de los componentes empleados para operar a intensidades de corriente superiores. Los electrocatalizadores preparados han demostrado un alto grado de sostenibilidad, un bajo coste económico y ambiental, bifuncionalidad ORR-OER, retención de la capacidad y vida operativa superiores a estudios previos. Los resultados de esta tesis doctoral permiten afirmar que el trabajo realizado ha contribuido al desarrollo de catalizadores y baterías para la sustitución de baterías ion-Li por baterías acuosas Zn-aireEsta tesis doctoral ha sido desarrollada en el grupo GlaSS del Departamento de Vidrios del Instituto de Cerámica y Vidrio del CSIC, en el marco de los proyectos EIG CONCERT-Japan, dentro del Programa Estratégico de Investigación Colaborativa Internacional (SICORP) proyecto de colaboración internacional financiado por el Ministerio de Ciencia, Innovación y Universidades y la Unión Europea (MICIN PCI2018-092982) , así como el proyecto Air Carbon Recycling for Aviation Fuel Technology (4AirCRAFT) financiado por la Unión Europea (H2020 101022633). Agradezco a la Comunidad de Madrid el contrato predoctoral CAM19_PRE_ICV_002 y a la beca de movilidad JECS Trust de la European Ceramic Society (ECerS) por el Contrato 2023348 para la financiación de la estancia internacional realizada en el Laboratoire de Réactivité et Chimie des Solides de la Université de Picardie Jules Verne (UPJV) y Centre national de la recherche scientifique (CNRS), Amiens (Francia)Aparicio Ambrós, MarioMosa, JadraDepartamento de Química Física AplicadaFacultad de CienciasHerrasti González, PilarCSIC. Instituto de Cerámica y Vidrio (ICV)20242024-12-05doctoral thesishttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06NAhttp://purl.org/coar/version/c_be7fb7dd8ff6fe43info:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10486/718532reponame:Biblos-e Archivo. Repositorio Institucional de la UAMinstname:IAPHEspañolspaembargoed accesshttp://purl.org/coar/access_right/c_f1cfAttribution-NonCommercial-NoDerivatives 4.0 Internationalhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/info:eu-repo/semantics/embargoedAccessoai:repositorio.uam.es:10486/7185322026-06-23T12:46:27Z
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