Continuous photocatalytic fuel production over wide-bandgap metal oxides
La fotosíntesi artificial ha estat proposada com una de les possibles solucions als problemes energètics i de matèries primes d’origen químic per a fer front, de forma anticipada, a l’esgotament dels combustibles d’origen fòssil en un futur proper. Aquesta tesis doctoral tracta l’estudi de catalitza...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2014 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/283263 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/283263 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Fotocatàlisi Fotosíntesi artificial Òxids de bandgap ampli Diòxid de carboni Fotofísica Fotocatálisis Fotosintesis artificial Oxidos de bandgap ancho Dióxido de carbono Photocatalysis Artificial photosynthesis Wide-bandgap oxides Carbon dioxide Photophisycs 5 54 6 66 |
| Sumario: | La fotosíntesi artificial ha estat proposada com una de les possibles solucions als problemes energètics i de matèries primes d’origen químic per a fer front, de forma anticipada, a l’esgotament dels combustibles d’origen fòssil en un futur proper. Aquesta tesis doctoral tracta l’estudi de catalitzadors prometedors i el disseny de reactors per a realçar l’eficiència de reacció i entendre l’origen de l’activitat fotocatalítica. Un sistema de reacció en flux continu va ser dissenyat i construït per a estudiar el procés de fotoreducció del CO2 amb aigua i l’electròlisi fotocatalítica de l’aigua. L’activitat fotocatalítica d’òxids conductors de banda prohibida (bandgap) àmplia tals com, TiO2, Ta2O5, MTaO3 (M = Na, K), i Ga2O3 va ser avaluada mitjançant l’ús de dos tipus de reactors; més concretament, reactors en suspensió i en fase gas, respectivament. Làmpades de mercuri d’alta pressió van ser utilitzades coma fonts de llum. Els efectes dels co-catalitzadors (Pt i Rh-Cr) i dopant (Zn), en la formació de productes en la fase gas, va ser investigada. A partir de catalitzadors basats en TiO2, H2 i CH4 van ser detectats i quantificats. L’activitat va ser, pràcticament, de naturalesa transitòria (desactivació). Encara més important, aquest treball va elucidar que l’activitat podia ser recuperada en la foscor (sense irradiació) en la mescla de CO2 i H2O. El procés de recuperació va ser més eficient a altes temperatures. Estudis DRIFTS in situ van permetre millorar el coneixement en respecte al procés de recuperació sobre Pt/TiO2. Materials basats en òxids de Ta y Ga, co-modificats amb Zn i Rh-Cr, van exhibir una alta activitat global per al procés d’electròlisi de l’aigua, mentre que cap activitat per a la reducció de CO2 va ser observada. Tècniques fotofísiques van ser emprades per a identificar els rols clau de la promoció amb Zn i Rh-Cr en l’increment de l’activitat catalítica i la producció d’oxigen. |
|---|