Beyond the static description of the electronic structure:Excited state dynamics in transition metal complexes and organic compounds

La descripció dels estats excitats és important per racionalitzar processis que succeeixen després d'irradiar amb llum un material. La comprensió d'aquests estats és una eina fonamental per modificar aquests materials i emprar-los en diferents funcions. En estudis previs en el nostre grup,...

ver descrição completa

Detalhes bibliográficos
Autor: Alías Rodríguez, Marc
Formato: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2021
País:España
Recursos:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/671956
Acesso em linha:http://hdl.handle.net/10803/671956
Access Level:acceso abierto
Palavra-chave:Química teòrica
Complexes
Estats excitats
Complejos
Estados excitados
Theoretical chemistry
Excited states
Ciències
54
544
Descrição
Resumo:La descripció dels estats excitats és important per racionalitzar processis que succeeixen després d'irradiar amb llum un material. La comprensió d'aquests estats és una eina fonamental per modificar aquests materials i emprar-los en diferents funcions. En estudis previs en el nostre grup, la descripció d'aquests estats fou limitada a càlculs estàtics d'estructura electrònica. En la tesis actual, hem anat un pas més enllà al descriure aquests processos des d'un punt de vista dinàmic pel que hem utilitzat tres mètodes. El primer d'ells ha estat la versió depenent del temps de la regla daurada de Fermi per dos complexos de ferro (II). Aquest mètode ha demostrat ser precís per determinar velocitats i temps de vida per transicions d'entrecreuament entre estats d'espín diferent en processos relativament ràpids. Tot i això, els resultats obtinguts amb aquesta metodologia per processos ultraràpids no tenen significat físic. El mecanisme d'aquest procés ultraràpid ha estat estudiat mitjançant el mètode multi-configuracional depenent del temps emprant productes de Hartree (MCTDH, per les seves sigles en anglès).