Modelización computacional de materiales híbridos para aplicaciones en fotónica y catálisis

A les moltes preocupacions de sanitàries, ambientals i relatives a la generació d'energia que afrontem al principi del segle XXI, s'està buscant una quantitat equivalent de solucions al món microscòpic. Això es desprèn de la abundant investigació teòrica i aplicada sobre nanomaterials. En...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Fenoll, Didac A.|||0000-0003-1141-8114
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2024
País:España
Institución:Universitat Autònoma de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de Documents de la UAB
Idioma:español
OAI Identifier:oai:ddd.uab.cat:296474
Acceso en línea:https://ddd.uab.cat/record/296474
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Dft
Her
Punts quàntics
Quantum dots
Puntos cuánticos
Ciències Experimentals
Descripción
Sumario:A les moltes preocupacions de sanitàries, ambientals i relatives a la generació d'energia que afrontem al principi del segle XXI, s'està buscant una quantitat equivalent de solucions al món microscòpic. Això es desprèn de la abundant investigació teòrica i aplicada sobre nanomaterials. En aquesta tesi, simulacions DFT s'utilitzen per caracteritzar una àmplia gamma de nanomaterials, a grans trets dividits en dues categories: materials semiconductors per a aplicacions en imatge i catalitzadors metàl.lics per a l'evolució heterogènia d'hidrogen. Es presenta una descripció comparativa de l'estructura electrònica de calcogenurs metàl.lics binaris (MX, MX = CdSe, CdS, ZnSe i ZnS), des d'estructures bulk i superfícies fins a punts quàntics. S'ha demostrat que es poden reduir els defectes de les superficies i als punts quàntics mitjançant la passivació amb lligands i amb una shell inorgànica. El CdSe, que és altament tòxic, ha estat primer estudiat per si sol, seguit pels altres tres materials. Finalment, s'han simulat models quàntics tipus core-shell (CdSe)@(MX), observant diferents comportaments en els orbitals de frontera en els models coordinats per lligands que depenen del material de la shell. Inicialment, el cribratge computacional dels materials per a l'electrocatàlisi d'evolució d'hidrogen es centra en el Pt(111) i el Ru(100), ambdós modelats tant com a superfícies prístines com defectuoses. Els resultats mostren que l'activitat de Pt (111) es manté alta independentment del model, mentre que en les slabs de Ru (100) defectuoses es millora l'activitat en els sites reconstruïts. Finalment, unes nanopartícules RuO2@Ru core-shell sintetitzades recentment i amb una alta activitat HER s'han modelat com a slabs periòdics de superficie. El nucli de RuO2 indueix importants canvis estructurals i en els estats d'oxidació a la shell de Ru que incrementa l'activitat de la HER. La necessitat de comprendre els materials híbrids amb propietats úniques i altament ajustables es troba al cor d'aquesta tesi.