Development and Mechanistic Study of Well-defined Catalysts for the CO2 and H2O Reduction Reactions

Aquesta tesi doctoral tracta sobre l'estudi dels mecanismes de reacció involucrats en la reducció de CO2 y H2O catalitzades per complexos de la primera sèrie de transició. Amb aquest objectiu, hem dut a terme estudis de fotocatàlisi i electrocatàlisi combinats amb síntesi química d'interme...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Fernández Martín, Sergio
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2022
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/674942
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/674942
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Electrocatàlisi
Fotocatàlisi
Reducció de CO2
Electrocatálisis
Fotocatálisis
Reducción de CO2
Electrocatalysis
Photocatalysis
CO2 reduction
Ciències
5
54
544
546
Descripción
Sumario:Aquesta tesi doctoral tracta sobre l'estudi dels mecanismes de reacció involucrats en la reducció de CO2 y H2O catalitzades per complexos de la primera sèrie de transició. Amb aquest objectiu, hem dut a terme estudis de fotocatàlisi i electrocatàlisi combinats amb síntesi química d'intermedis de reacció, estudis espectroscòpics in situ i ex situ i estudis computacionals mitjançant DFT. El primer capítol introdueix els aspectes més rellevants sobre la catàlisi molecular per a la reducció de H2O i CO2 posant èmfasi en les troballes mecanístiques més recents en l'àmbit de la reducció electrocatalítica de CO2. El capítol II, està dedicat a l'avaluació dels efectes electrònics sobre el lligand en l'activitat fotocatalítica de reducció d'aigua de complexos polipiridilamina de Co. Els dos capítols següents (III i IV) tracten sobre l'estudi mecanístic de la mateixa família de catalitzadors en la reducció de CO2 en condicions fotoquímiques, electroquímiques i (foto)electroquímiques. El capítol V, aprofundeix en la investigació d'un electrocatalitzador molecular tricarbonil de Mn(I) basat en un lligand biscarbè N-heterocíclic i el seu rol en la reducció de CO2 a CO i a formiat. Finalment, el capítol VI introdueix una nova família de sistemes organometàl·lics basats en un lligand tri(fosfino)alquil amb simetria C3 i llurs complexos de Ni(II), la selectivitat dels quals és excel·lent per a la reducció electroquímica de CO2 a CO.