Semiconducting metal oxide structures with surface nanoscale interfaces for gas sensing

Aquesta tesi aborda el desenvolupament de sensors de gas basats en òxids metàl·lics estructurats (MOXs) no modificats i modificats amb materials de segona fase. Aquests sensors s'investiguen per la seva rellevància actual en aplicacions dirigides a reptes socials (medi ambient, seguretat, salut...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Tomić, Milena
Tipo de recurso: tesis doctoral
Fecha de publicación:2021
País:España
Institución:Universitat Autònoma de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de Documents de la UAB
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:ddd.uab.cat:265621
Acceso en línea:https://ddd.uab.cat/record/265621
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Detecció de gasos
Detección de gases
Gas sensing
Interfícies a nanoescala
Interfaces a nanoescala
Nanoscale interfaces
Òxids metàl·lics
Óxidos metálicos
Metal oxides
Tecnologies
Descripción
Sumario:Aquesta tesi aborda el desenvolupament de sensors de gas basats en òxids metàl·lics estructurats (MOXs) no modificats i modificats amb materials de segona fase. Aquests sensors s'investiguen per la seva rellevància actual en aplicacions dirigides a reptes socials (medi ambient, seguretat, salut) i els materials són d'interès donat l'impacte que tenen en les propietats funcionals de el dispositiu sensor. En comparació amb els sensors de gas basats en capes gruixudes o primes, els MOX estructurats exhibeixen una resposta millorada per la seva alta relació superfície-volum i la seva morfologia que és notablement beneficiosa per a l'adsorció i desorció de gasos. A més, la modificació d'aquestes estructures amb materials de segona fase per formar interfícies a nanoescala (per exemple, unions metall-semiconductor o heterojuncions) en la superfície de l'estructura afegeix millores addicionals sensibilitzant el MOX estructurat química i electrònicament. Per tant, aquesta tesi se centra a desenvolupar rutes de síntesi basades en la deposició química en fase de vapor assistida per aerosols (AACVD) que permetin ajustar la morfologia dels MOX (forma, mida, control dimensional) i modificar la seva superfície amb constituents de segona fase, com metalls nobles, altres MOX o molècules organofuncionales per promoure efectes sinèrgics en la superfície de l'MOX i així millorar la sensibilitat, selectivitat i / o temperatura de funcionament. Els MOX estructurats empleats com 'suport' inclouen WO3, ZnO i Fe2O3 dipositats a través d'AACVD, mentre que els materials de la segona fase comprenen pel·lícules o partícules d'un altre MOX (CeO2, Fe2O3 i Cu2O), metall noble (Au) o molècula organofuncional (APTES), incorporades via AACVD, mètode d'impregnació o procés de silanización. En total, en aquesta tesi es desenvolupen set tipus d'estructures modificades (CeO2@WO3, APTES@WO3, APTES@CeO2@WO3, Au@ZnO, Fe2O3@ZnO, Cu2O@ZnO i Au@Fe2O3) juntament amb les corresponents versions no modificades (WO3, ZnO i Fe2O3). La morfologia, estructura cristal·lina i composició química d'aquestes estructures s'analitzen per diferents mètodes, com microscòpia electrònica, difracció i espectroscòpia fotoelectrònica de raigs X. Els resultats demostren la formació de fils altament cristal·lins (WO3), varetes (ZnO) i piràmides (Fe2O3), amb relacions d'aspecte de 100, 7.5 i 1.5, respectivament, i la incorporació de materials de segona fase amb càrregues entre 1 i 12 en%. Aquestes estructures integrades en dispositius sensors s'avaluen en mode termoactivado i fotoactivado per a gasos oxidants i reductors d'interès en la monitorització ambiental i/o aplicacions mèdiques, com per exemple, etanol, acetona, toluè, hidrogen, amoníac, carboni. monòxid i / o diòxid de nitrogen. Els sensors desenvolupats en aquesta tesi demostren bons resultats davant de gasos com acetona, etanol i diòxid de nitrogen. Els sensors basats en APTES@CeO2@WO3 i APTES@WO3 mostren major sensibilitat a l'acetona (6.6% ppm-1) i etanol (19.2% ppm-1) a temperatura ambient i amb fotoactivació, mentre que els sensors basats en Au @ ZnO mostren major sensibilitat a NO2 (39,96% ppm-1) utilitzant termoactivación. En general, els sensors de gas amb materials modificats en la superfície mostren millors propietats de detecció comparats amb els sensors no modificats, excepte en el cas dels sensors basats en Au@Fe2O3 que tenen una activitat reduïda a causa de la quantitat excessiva d'Au en la seva superfície comparat amb altres sistemes modificats. El rendiment millorat dels materials modificats s'atribueix principalment als efectes catalítics sinèrgics i la presència d'interfícies a nanoescala en la superfície que faciliten la transferència d'electrons durant la interacció gas-sòlid.