Unlimiting thermodynamic constraints in continuous catalytic transformation of carbon dioxide and methanol towards dimethyl carbonate
El canvi climàtic i una desitjada transició d’una societat dependent dels combustibles fòssils cap a una més sostenible ha donat lloc a que un dels majors reptes globals sigui la gestió del carboni. És a dir, com fer servir de manera eficient el diòxid de carboni (CO2) que és emès i acumulat a l’atm...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2016 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/399569 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/399569 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Valorització del CO2 Síntesi de DMC Química en flux Valorización del CO2 Síntesis de DMC Química de flujo CO2 valorization DMC synthesis Flow chemistry Ciències 5 542 547 62 |
| Sumario: | El canvi climàtic i una desitjada transició d’una societat dependent dels combustibles fòssils cap a una més sostenible ha donat lloc a que un dels majors reptes globals sigui la gestió del carboni. És a dir, com fer servir de manera eficient el diòxid de carboni (CO2) que és emès i acumulat a l’atmosfera. A les últimes dècades, s’ha estudiat àmpliament la transformació catalítica del CO2 en productes químics de valor afegit com els carbonats orgànics e inorgànics a través de transformacions no reductores del CO2. En aquest context, la present tesi té com a finalitat la síntesi del dimetil carbonat (DMC) a través de la carboxilació del metanol. El principal objectiu del projecte és trobar un sistema catalític capaç de produir DMC en continu mitjançant la transformació directa del CO2 utilitzant catalitzadors heterogenis Superar les limitacions termodinàmiques representa el major repte dins d’aquest estudi. Els catalitzadors suportats en CeO2 junt amb l’apropiat agent deshidratant (2-cianopiridina, 2-CP) milloren el rendiment de la reacció, donant alts valors tant en la conversió de metanol com la selectivitat de DMC. L’enverinament d’un catalitzador i la seva conseqüent desactivació és un dels majors problemes trobats a qualsevol procés rellevant de la indústria química. La producció de DMC a escala de laboratori va portar malauradament a la mateixa conclusió. Per a millorar la vida mitjana i estabilitat dels catalitzadors, s’han pensat i provat una sèrie d’estratègies. S’ha trobat que els metalls del grup dels lantànids en CeO2 poden allargar la vida del catalitzador així com mantenir una alta activitat catalítica. L’ús d’algunes tècniques espectroscòpiques in situ / operando (ex. Xanes, Raman, DRIFTS) han permès l’obtenció de noves perspectives en el possible rol de les característiques redox de la CeO2 en la carboxilació del metanol per a produir DMC. S’ha observat que junt amb la catàlisi àcid-base, les propietats redox de la CeO2 juguen un paper vital en el procés catalític. |
|---|