Computational Studies of Novel phenomena on the surface of Graphite

Tesis Doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Física de la Materia Condensada. Fecha de lectura: 17-02-2014

Detalhes bibliográficos
Autor: Moaied, Mohammed
Formato: tesis doctoral
Fecha de publicación:2014
País:España
Recursos:Universidad Autónoma de Madrid
Repositorio:Biblos-e Archivo. Repositorio Institucional de la UAM
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:repositorio.uam.es:10486/660237
Acesso em linha:http://hdl.handle.net/10486/660237
Access Level:acceso abierto
Palavra-chave:Grafito - Tesis doctorales
Química de superficies - Tesis doctorales
Física
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spelling Computational Studies of Novel phenomena on the surface of GraphiteMoaied, MohammedGrafito - Tesis doctoralesQuímica de superficies - Tesis doctoralesFísicaTesis Doctoral inédita leída en la Universidad Autónoma de Madrid, Facultad de Ciencias, Departamento de Física de la Materia Condensada. Fecha de lectura: 17-02-2014Using a first-principle calculation within Density Functional Theory, we investigate the effect of external static charge on the graphite flakes structure. As a result, the charges relocate and repulsive forces are generated, in compliance with classical theories. Even more remarkable is that the Coulomb repulsion exfoliates the graphene layers from both surfaces of a positively charged graphite slab. Once the charging exceeds a threshold value, the outermost layers are exfoliated. This result is used to develop a method for intact exfoliation of graphene. Modeling a process of electrostatic exfoliation requires, in principle, a non-equilibrium calculation since the STM tip induces charges on the surface of graphite. Alternatively one can use equilibrium calculations and simple electrostatic models as we explain here. We calculate the electronic structure and magnetic properties of hydrogenated graphite surfaces using van der Waals density functional theory and model Hamiltonians. We find, as previously reported, that the interaction of hydrogen atoms on graphene single-layer favors adsorption on different sublattices along with an antiferromagnetic coupling of the induced magnetic moments. On the contrary, when hydrogenation takes place on the surface of graphite or graphene multilayer (Bernal stacking), the interaction between hydrogen atoms competes with the different adsorption energies for different sublattices. This translates into ferromagnetism for low concentrations. Based on the exchange couplings obtained from the DFT calculations, we have also evaluated the Curie temperature through a Ising-like model. Remarkably, the long-range nature of the magnetic coupling in these systems makes the Curie temperature size dependent and easily larger than room temperature. We present a theoretical study of the different mechanisms resulting in the sublattice selective adsorption of atomic hydrogen on graphite surfaces. First, through density functional theory calculations, we obtain the desorption energy barriers and the diffusion energy landscape for a single hydrogen atom on a graphene bilayer. Second, we perform kinetic Monte Carlo simulations to study the evolution of a random distribution of H atoms on the surface. The calculated desorption and migration barriers along with the energetics of H pairs on single layer graphene are used as ingredients in the simulations. These reveal that the time scale for all the atoms to redistribute on the same sublattice is of the order of seconds and much shorter than typical desorption rates at room temperature. This translates into an spontaneous sublattice unbalanced distribution of adsorbed H, as recently observed experimentally.El uso del primer principio de cálculo de la Teoría Funcional de la Densidad, hemos investigado el efecto de la carga estática externa de la estructura de las escamas de grafito. Como resultado, la reubicación de las cargas y la generación de la fuerza de repulsión están en conformidad con las teorías clásicas. Aún más notable es que la repulsión de Coulomb exfolia las capas de grafeno de ambas superficies de carga positiva de las de grafito. Una vez que la carga excede un valor de umbral, las capas más externas son exfoliadas. Este resultado se utiliza para desarrollar un método para la exfoliación intacta de grafeno. Calculamos la estructura electrónica y propiedades magnéticas de la superficie de grafito hidrogenados utilizando van der Waals Teoría Funcional de la Densidad y modelos hamiltonianos. Hemos obtenido, como se informó anteriormente, que la interacción de los átomos de hidrógeno en el grafeno de una sola capa favorece la adsorción en diferentes sub-retículas junto con un acoplamiento antiferromagnético de los momentos magnéticos inducidos. Por el contrario, cuando el hidrogenación tiene lugar en la superficie de grafito o de múltiples capas de grafeno (Bernal de apilamiento), la interacción entre átomos de hidrógeno compite con las diferentes energías de adsorción para diferentes sub-retículas. Esto se traduce en ferromagnetismo para bajas concentraciones. Basado en los acoplamientos de cambio obtenidos a partir de los cálculos DFT, también hemos evaluado la temperatura de Curie a través de un modelo de Ising-like. Sorprendentemente, la naturaleza de largo alcance del acoplamiento magnético en estos sistemas hace que el tamaño de la temperatura de Curie dependa y sea fácilmente mayor que la temperatura ambiente. Se presenta un estudio teórico de los diferentes mecanismos que resultan de la adsorción selectiva subred de los atomos de hidrógeno sobre la superficie de grafito. En primer lugar, a través de cálculos de la teoría funcional de la densidad, se obtienen las barreras de energía de desorción y el panorama energético de difusión para un solo átomo de hidrógeno sobre una bicapa de grafeno. En segundo lugar, realizamos las simulaciones de cinético de Monte Carlo para estudiar la evolución de una distribución al azar de los átomos de H en la superficie. La desorción y migración de las barreras calculadas junto con la energía de pares de H en grafeno de una sola capa, se utilizan como ingredientes en las simulaciones. Estos revelan que la escala de tiempo para todos los átomos para redistribuir en el mismo subred en orden de segundos y mucho más corto que las tasas de desorción típicos a temperatura ambiente. Esto se traduce en una distribución expontanea de subred que desequilibrada la adsorción H, como se observó recientemente en el experimento.Palacios Burgos, Juan JoséDepartamento de Física de la Materia CondensadaFacultad de Ciencias20142014-02-17doctoral thesishttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06NAhttp://purl.org/coar/version/c_be7fb7dd8ff6fe43info:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10486/660237reponame:Biblos-e Archivo. Repositorio Institucional de la UAMinstname:Universidad Autónoma de MadridInglésengopen accesshttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2info:eu-repo/semantics/openAccessoai:repositorio.uam.es:10486/6602372026-06-23T12:46:27Z
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