Organocatalytic transformations of carbon dioxide and cyclic carbonates
La present tesi de nom “Estratègies organocatalítiques per a la síntesi i transformació de carbonats cíclics” recull una sèrie d'avanços a l'àrea de la valorització del diòxid de carboni. En primer lloc, s'exposa breument la situació actual del camp, així com els organocatalitzadors m...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2018 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/553239 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/553239 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Organocatàlisis Diòxid de carboni Carbonats cíclics Dióxido de carbono Carbonatos cíclicos Organocatalysis Carbon dioxide Cyclic carbonates Ciències 5 54 542 547 |
| Sumario: | La present tesi de nom “Estratègies organocatalítiques per a la síntesi i transformació de carbonats cíclics” recull una sèrie d'avanços a l'àrea de la valorització del diòxid de carboni. En primer lloc, s'exposa breument la situació actual del camp, així com els organocatalitzadors més utilitzats i una discussió general relativa als aspectes mecanístics de les reaccions que tenen lloc en aquests processos. En segon lloc, es realitza la síntesi de carbonats cíclics terminals amb ajuda d'un compost natural, utilitzat com un organocatalitzador, “l’àcid tànnic”. A més, es duu a terme un estudi comparatiu de l'activitat i el temps de vida del catalitzador, així com el desenvolupament d'un protocol de separació i reciclatge del mateix. En tercer lloc, s’aconsegueix la síntesi de carbonats disubstituïts mitjançant l’ús d’esquaramides com organocatalizadors. Aquestes esquaramides, a més d'oferir un gran ventall d'opcions per modular la seva activitat i solubilitat, presenten punts d'ancoratge per poder suportar el catalitzador en una matriu heterogènia. Aquest treball recull també un estudi relatiu al mecanisme de reacció alternatiu que té lloc. El quart capítol tracta sobre la síntesi de carbonats tri i tetrasubstituïts seguint un plantejament totalment diferent als dos capítols anteriors i que no requereix l'ús de sistemes catalítics binaris. El present estudi es basa en l’interconversió de carbonats cíclics i el desplaçament d’aquest equilibri cap a la formació del carbonat més substituït. Finalment es completa la síntesi de carbamats per mitjà de la aminòlisi dels carbonats cíclics anteriorment sintetitzats. Gràcies a l'ús del “TBD” com a catalitzador, el procés experimenta una millora espectacular relativa a les condicions de reacció i a la regioselectivitat. |
|---|