Mononuclear and Heterotrinuclear Ruthenium Complexes: Synthesis and Water Oxidation Activity
La fotosíntesis artificial constitueix una alternativa interessant al us de combustibles fòssils, i la reacció de oxidació de l’aigua és considerat el procés clau para la construcció d’un dispositiu capaç de realitzar-la. En aquest camp s’esta duent a terme una recerca exhaustiva per identificar les...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2015 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/352210 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/352210 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Complexos de Ruteni Oxidació de l'aigua Síntesi Complejos de Rutenio Oxidación del agua Síntesis Ruthenium Complexes Water Oxidation Synthesis 546 |
| Sumario: | La fotosíntesis artificial constitueix una alternativa interessant al us de combustibles fòssils, i la reacció de oxidació de l’aigua és considerat el procés clau para la construcció d’un dispositiu capaç de realitzar-la. En aquest camp s’esta duent a terme una recerca exhaustiva per identificar les propietats i els mecanismes que defineixen un bon catalitzador d’oxidació d’aigua. Els complexes de ruteni han demostrat de ser-ne bons candidats. Aquest treball presenta la síntesis i la caracterització de múltiples complexes mononuclears i heterotrinuclears de ruteni, basats en dos lligants diferents. Les seves propietats han estat investigades amb mètodes de espectroscòpia i electroquímica, i relacionats amb les estructures obtingudes per difracció de raig-X. Tambe s’han estudiat i racionalitzat reaccions d’isomerització mitjançant tècniques espectroscòpiques, electroquímiques i simulacions DFT. La possible reactivitat vers l’oxidació química o fotoquímica d’ aigua d’aquests complexos s’ha provat i racionalitzat tenint en compte la seva estructura i les seves propietats. Algunes reacciones catalítiques s’han estudiat des del punt de vista mecànistic, cinètic o termodinàmic, a través d’anàlisis espectroscòpics, electroquímics o de marcatge isotòpic. Finalment, dos dels complexos s’han ancorat damunt de superfícies d’òxids metàl•lics, i la seva activitat per oxidar aigua heterogèniament s’ha avaluat. |
|---|