Zeolitic imidazolate framework-8: control of particle size and shape and its self-assembly

Esta Tesis tiene como objetivo dar al lector una idea sobre las nuevas perspectivas abiertas en la manipulación controlada de Metal-Organic Frameworks con precisión nanométrica y sus consecuencias en las propiedades finales y aplicaciones. El presente estudio se propone crear un puente entre MOFs y...

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Detalles Bibliográficos
Autor: Avci, Civan
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2018
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/666786
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/666786
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Marxes metal·lorgàniques
Redes metal-orgánicas
Metal-organic frameworks
MOFs colloidals
MOFs colloidales
Colloidal MOFs
Auto-assemblatge
Auto-ensamblaje
Self.assembly
Ciències Experimentals
546
Descripción
Sumario:Esta Tesis tiene como objetivo dar al lector una idea sobre las nuevas perspectivas abiertas en la manipulación controlada de Metal-Organic Frameworks con precisión nanométrica y sus consecuencias en las propiedades finales y aplicaciones. El presente estudio se propone crear un puente entre MOFs y Nanotecnología; es decir, enlazar las propiedades clásicas de los MOFs con nuevas funcionalidades que pueden emerger gracias a la manipulación a la nanoescala. Este puente entre los dos campos se ha llevado a cabo con un MOF icónico, llamado Zeolitic-Imidazolate Framework-8 (ZIF-8), uno de los MOFs más estudiados, debido su fácil síntesis su alta porosidad y gran estabilidad térmica, química y hidrolítica. La Tesis está organizada en dos partes. En el primer capítulo, que corresponde a la primera parte, el lector encontrará una introducción al concepto de la porosidad con ejemplos de materiales porosos naturales. Este capítulo continua con una breve presentación de los MOFs y una extensa introducción al ZIF-8. A través de ejemplos y conceptos especialmente seleccionados, esta introducción trata de captar la atención del lector en el principal argumento de la presente tesis, la manipulación de los MOFs a la nanoescala con el objetivo de ir más allá de sus propiedades clásicas. La segunda parte de la tesis se inicia con la descripción de los objetivos en el Capítulo 2. Los capítulos 3, 4 y 5 incluyen cada una, una publicación relacionada con la manipulación de MOFs a la nanoescala, usando el ZIF-8 y –en otros casos- otros MOFs. En estos estudios hemos seguido principalmente tres aproximaciones: 1. La aproximación post-sintética de tipo Top-Down; 2. La aproximación de tipo Bottom-Up y 3. La modulación y el auto-ensamblaje de partículas. La publicación en el capítulo 3, vinculada a la aproximación post-sintética de tipo Top-Down, presenta la modificación controlada de las formas cristales de ZIF-8, para llegar a formas no alcanzables por procesos convencionales, a través de un ataque químico. Esta publicación trata de explicar el mecanismo que subyace en este “cincelado” anisotrópico de los cristales de ZIF-8. Para demostrar la posibilidad de generalizar este método con otros MOFs, también se presenta en esta publicación el “cincelado” anisotrópico de cristales de ZIF-67. La segunda publicación que corresponde al capítulo 4, está centrada en la aproximación post-sintética bottom-up, gracias a la cual el tamaño, la forma, la composición y la arquitectura del ZIF-8 y el ZIF-67 son modificadas con métodos de química húmeda. Esta publicación muestra la manipulación de los cristales de MOF a través del crecimiento paso a paso de otros MOFs, la funcionalización de partículas de MOFs con nanopartículas inorgánicas (InNPs) y finalmente, el diseño de un material compuesto MOF-InNP multicapa que puede ser usado como catalizador en reacciones de tipo cascada. La última publicación de esta tesis, en el capítulo 5, está en relación con la moducalción in-situ y el auto-ensamblaje de partículas de MOF. Esta publicación incluye la producción de partículas de MOF de tamaño y forma altamente monodispersa usando diferentes mudladores y surfactantes. En este sentido, partículas de ZIF-8 y UiO-66 altamente monodispersas con tamaños y formas diferentes se han producido usando el CTAB y el PVP, respectivamente, con índices de polidispersidad inferiores al 5 % para el ZIF-8 y el 8 % para el UiO-66. Esta publicación también incluye el autoensamblaje coloidal de estos cristales de MOF, a través del método de evaporación rápida, en superestructuras ordenadas en redes cristalinas bien definidas que se pueden usar como cristales fotónicos 3D. Finalmente, las propiedades fotónicas de estos cristales fotónicos de MOF y su uso como sensores de alcohol han sido estudiados.

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