Evolution of the optimal catalytic systems for the oxidative dehydrogenation of ethane: The role of adsorption in the catalytic performance

[EN] Three samples that correspond to the evolution of optimal catalytic systems for the oxidative dehydrogenation of ethane have been synthesized and compared in terms of catalytic behavior and adsorption properties: (i) vanadium oxide supported on alumina, (ii) Sn-promoted NiO, and (iii) multicomp...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autores: De Arriba-Mateos, Agustín, Solsona, Benjamin, Dejoz, Ana M., Homs, Narcís, Ramírez de la Piscina, Pilar, Concepción Heydorn, Patricia|||0000-0003-2058-3103, López Nieto, José Manuel|||0000-0002-6960-3219
Tipo de recurso: artículo
Fecha de publicación:2022
País:España
Institución:Universitat Politècnica de València (UPV)
Repositorio:RiuNet. Repositorio Institucional de la Universitat Politécnica de Valéncia
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:riunet.upv.es:10251/194946
Acceso en línea:https://riunet.upv.es/handle/10251/194946
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:ODH ethane
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FT-IR adsorbed ethylene
Microcalorimetry
MoVTeNb
Promoted NiO
12.- Garantizar las pautas de consumo y de producción sostenibles
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description [EN] Three samples that correspond to the evolution of optimal catalytic systems for the oxidative dehydrogenation of ethane have been synthesized and compared in terms of catalytic behavior and adsorption properties: (i) vanadium oxide supported on alumina, (ii) Sn-promoted NiO, and (iii) multicomponent MoVTeNbO with the M1 structure. The main difference in catalytic performance lies in the extent of the overoxidation of the ethylene formed, following the order VOx/Al2O3 > NiSnOx > MoVTeNb-M1. Accordingly, the selectivity to ethylene at medium and high ethane conversion follows the order MoVTeNb-M1 > NiSnOx > VOx/Al2O3. These results are confirmed by the relative reaction rates observed for the oxidation of ethane and the oxidation of ethylene. Microcalorimetry studies indicate that the heat of adsorption of both ethane and ethylene is the highest in the most selective MoVTeNb-M1 sample. Thus, the low olefin decomposition in the MoVTeNb-M1 catalyst is not due to weaker adsorption of ethylene but to the reduced ability of its active sites to activate ethylene. The same conclusion regarding the MoVTeNb-M1 catalyst can be drawn by FT-IR of adsorbed ethylene. On the other hand, NiSnOx active sites present a high overoxidation ability, as demonstrated by the notorious formation of oxygenated species, precursors of COx. However, the ethylene decomposition is rather mild because of the existence of many free Lewis sites not involved in the overoxidation reaction. In contrast, in the case of the VOx/Al2O3 catalyst, almost all active sites are involved in the oxidation path, so that the olefins decompose readily.
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Ministerio de Ciencia e Innovación http://dx.doi.org/10.13039/501100004837 RTl2018-099668- B-C21 Valorización de CO2: Captura, y transformación catalítica para almacenamiento de energía, combustibles y productos químicos.
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Accordingly, the selectivity to ethylene at medium and high ethane conversion follows the order MoVTeNb-M1 > NiSnOx > VOx/Al2O3. These results are confirmed by the relative reaction rates observed for the oxidation of ethane and the oxidation of ethylene. Microcalorimetry studies indicate that the heat of adsorption of both ethane and ethylene is the highest in the most selective MoVTeNb-M1 sample. Thus, the low olefin decomposition in the MoVTeNb-M1 catalyst is not due to weaker adsorption of ethylene but to the reduced ability of its active sites to activate ethylene. The same conclusion regarding the MoVTeNb-M1 catalyst can be drawn by FT-IR of adsorbed ethylene. On the other hand, NiSnOx active sites present a high overoxidation ability, as demonstrated by the notorious formation of oxygenated species, precursors of COx. However, the ethylene decomposition is rather mild because of the existence of many free Lewis sites not involved in the overoxidation reaction. In contrast, in the case of the VOx/Al2O3 catalyst, almost all active sites are involved in the oxidation path, so that the olefins decompose readily.The authors acknowledge the Spanish Ministry of Science, Innovation and Universities (MCIU) for their funding (RTl2018-099668B-C21, MAT2017-84118-C2-1-R and MAT2017-87500-P) and FEDER. The authors from ITQ also thank Programa Severo Ochoa (SEV-2016-0683). A.A. acknowledges the Severo Ochoa Excellence Program for his grant (BES-2017-080329).ElsevierInstituto Universitario Mixto de Tecnología QuímicaEuropean Regional Development FundMinisterio de Ciencia e InnovaciónMinisterio de Economía y CompetitividadMinisterio de Economía, Industria y CompetitividadRepositorio Institucional de la Universitat Politècnica de València Riunet20222022-04-01journal articlehttp://purl.org/coar/resource_type/c_6501VoRhttp://purl.org/coar/version/c_970fb48d4fbd8a85info:eu-repo/semantics/articleapplication/pdfhttps://riunet.upv.es/handle/10251/194946reponame:RiuNet. Repositorio Institucional de la Universitat Politécnica de Valénciainstname:Universitat Politècnica de València (UPV)InglésengAgencia Estatal de Investigación http://dx.doi.org/10.13039/501100011033 Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2013-2016 MAT2017-84118-C2-1-R VALORIZACION DE RECURSOS NATURALES COMO NUEVOS MATERIALES AVANZADOS :APLICACIONES CATALITICAS Y ELECTROQUIMICASMinisterio de Economía y Competitividad http://dx.doi.org/10.13039/501100003329 SEV-2016-0683 Programa Estatal de Fomento de la Investigación Científica y Técnica de ExcelenciaAgencia Estatal de Investigación http://dx.doi.org/10.13039/501100011033 Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2013-2016 MAT2017-87500-P DISEÑO DE CATALIZADORES BASADOS EN CARBUROS DE METALES DE TRANSICION EFICIENTES EN PROCESOS DE PRODUCCION DE H2 Y PARA LA ACTIVACION SELECTIVA DE CO2Ministerio de Economía y Competitividad http://dx.doi.org/10.13039/501100003329 BES-2017-080329Agencia Estatal de Investigación http://dx.doi.org/10.13039/501100011033 Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2017-2020 RTI2018-099668-B-C21 VALORIZACION DE CO2: CAPTURA, Y TRANSFORMACION CATALITICA PARA ALMACENAMIENTO DE ENERGIA, COMBUSTIBLES Y PRODUCTOS QUIMICOSMinisterio de Economía y Competitividad http://dx.doi.org/10.13039/501100003329 MAT2017-84118-C2-1-R VALORIZACION DE RECURSOS NATURALES COMO NUEVOS MATERIALES AVANZADOS :APLICACIONES CATALITICAS Y ELECTROQUIMICASMinisterio de Economía y Competitividad http://dx.doi.org/10.13039/501100003329 MAT2017-87500-P DISEÑO DE CATALIZADORES BASADOS EN CARBUROS DE METALES DE TRANSICION EFICIENTES EN PROCESOS DE PRODUCCION DE H2 Y PARA LA ACTIVACION SELECTIVA DE CO2.Ministerio de Ciencia e Innovación http://dx.doi.org/10.13039/501100004837 RTl2018-099668- B-C21 Valorización de CO2: Captura, y transformación catalítica para almacenamiento de energía, combustibles y productos químicos.open accesshttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2Reconocimiento (by)http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/info:eu-repo/semantics/openAccessoai:riunet.upv.es:10251/1949462026-06-13T07:49:27Z
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