Insights into the Stability of Single-Atom Catalysts on Doped Carbon Using Machine Learning Techniques
El desenvolupament de tecnologies sostenibles és crucial per superar els reptes ambientals i fomentar el progrés socioeconòmic. Els catalitzadors d'àtoms individuals (SACs) ofereixen una activitat i selectivitat excepcionals, però la seva estabilitat continua sent un repte clau en el disseny de...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2025 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/694496 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/694496 |
| Access Level: | acceso embargado |
| Palabra clave: | Catalitzadors d'Àtom Únic Catàlisi Aprenentatge Automàtic Catalizadores de Átomo Únic Catálisis Aprendizaje automático Single-Atom Catalysts Catalysis Machine Learning Ciències 004 5 54 544 |
| Sumario: | El desenvolupament de tecnologies sostenibles és crucial per superar els reptes ambientals i fomentar el progrés socioeconòmic. Els catalitzadors d'àtoms individuals (SACs) ofereixen una activitat i selectivitat excepcionals, però la seva estabilitat continua sent un repte clau en el disseny de catalitzadors. Les tècniques convencionals de caracterització i síntesi tenen dificultats per identificar amb precisió els llocs actius a causa de les àmplies configuracions dels SACs, mentre que la projecció de gran capacitat basada en la teoria del funcional de densitat es veu limitada pel cost computacional i el temps. En aquest treball, s'utilitza un enfocament multinivell, integrant l'aprenentatge automàtic amb mètodes computacionals, per investigar sistemàticament l'estabilitat dels SACs sobre carboni dopat. Es desenvolupa un marc d'aprenentatge automàtic per identificar els principals descriptors d'estabilitat, capturant la interacció entre els metalls i els suports. Es deriva una formulació d'energia d'adsorció, revelant les contribucions covalents i iòniques que regeixen l'estabilitat. L'anàlisi de l'estructura electrònica destaca la influència de l'especiació de l'azot en les propietats electròniques dels SACs, mentre que les tècniques de reducció de dimensionalitat descobreixen regions de similitud electrònica. S'avalua la transferibilitat dels descriptors d'estabilitat en catalitzadors d'àtoms dobles, demostrant la seva aplicabilitat a sistemes més complexos. Finalment, s'examina el mecanisme de desactivació dels grups Fe-NxCy en condicions de reacció de reducció d'oxigen, revelant l'efecte desestabilitzador de les espècies reactivades d'oxigen sobre els enllaços metall-suport. S'identifica un entorn de coordinació d'azot de quatre àtoms com la configuració més robusta. Aquest estudi avança en el disseny de catalitzadors aprofitant l'aprenentatge automàtic i la química computacional per dilucidar els factors d'estabilitat dels SACs. Els resultats proporcionen informació útil per desenvolupar catalitzadors més robustos, eficients i sostenibles per a aplicacions energètiques i mediambientals. |
|---|