Catalytic transformations enabled by dual nickel-photoredox manifolds

La catàlisis metallafotoredox ha canviat dràsticament la perspectiva de la química orgànica sintètica. Així doncs, ha obert nombrosos camins per accedir a transformacions anteriorment difícils, oferint un nou enfocament sintètic més verd per als antics reptes. En aquest context, les reaccions catali...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Higginson, Bradley
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2022
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/687269
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/687269
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Níquel
fotoredox
catàlisis
Nickel
Photoredox
Catalysis
Ciències
54
546
547
Descripción
Sumario:La catàlisis metallafotoredox ha canviat dràsticament la perspectiva de la química orgànica sintètica. Així doncs, ha obert nombrosos camins per accedir a transformacions anteriorment difícils, oferint un nou enfocament sintètic més verd per als antics reptes. En aquest context, les reaccions catalitzades per metallafotoredox han tingut un impacte molt profund en la funcionalització d’enllaços C-H, una transformació molt sol·licitada dins d’aquest camp. A aquest efecte, aquesta tesi se centrarà en el desenvolupament de plataformes per a la construcció d’enllaços C-C a partir d’enllaços C(sp3)-H inerts, utilitzant la catàlisi amb metallafotoredox assistida per níquel. La funcionalització d’enllaços C(sp3)-H és una transformació desafiant a causa de l’elevada estabilitat termodinàmica de l’enllaç C-H. A més a més, la naturalesa inherent de l’enllaç C-H pot donar lloc a problemes de selectivitat en una posició en particular. Tot i això, els enllaços C-H poden ser funcionalitzats específicament d’una varietat de llocs potencials explotant els paràmetres termodinàmics i cinètics de la selectivitat de la transferència d’àtoms d’hidrogen (HAT). La combinació de la funcionalització d’enllaços C-H amb la catàlisi amb metalls és una plataforma molt versàtil i se’n fa ús en aquesta tesi.