Mechanistic Insights in Acceptorless Dehydrogenation of N-Heterocycles Using Graphenes as Carbocatalysts

[EN] Catalytic dehydrogenation is a critical transformation in the chemical and energy sectors, particularly for reversible hydrogen storage systems. One of the most promising systems for hydrogen storage is the development of liquid organic hydrogen carriers (LOHCs), which have the potential capaci...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autores: Mollar-Cuni, Andres, Martín, S, Mata, Jose A., García-Aznar, Pablo|||0000-0003-0586-0037, Sastre Navarro, German Ignacio|||0000-0003-0496-6331, García Gómez, Hermenegildo|||0000-0002-9664-493X
Tipo de recurso: artículo
Fecha de publicación:2025
País:España
Institución:Universitat Politècnica de València (UPV)
Repositorio:RiuNet. Repositorio Institucional de la Universitat Politécnica de Valéncia
Idioma:inglés
OAI Identifier:oai:riunet.upv.es:10251/233300
Acceso en línea:https://riunet.upv.es/handle/10251/233300
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Carbocatalysis
Acceptorless Dehydrogenation
Graphene
N-heterocycles
Reaction Mechanism
DFT
07.- Asegurar el acceso a energías asequibles, fiables, sostenibles y modernas para todos
08.- Fomentar el crecimiento económico sostenido, inclusivo y sostenible, el empleo pleno y productivo, y el trabajo decente para todos
09.- Desarrollar infraestructuras resilientes, promover la industrialización inclusiva y sostenible, y fomentar la innovación
12.- Garantizar las pautas de consumo y de producción sostenibles
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Mollar-Cuni, Andres
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07.- Asegurar el acceso a energías asequibles, fiables, sostenibles y modernas para todos
08.- Fomentar el crecimiento económico sostenido, inclusivo y sostenible, el empleo pleno y productivo, y el trabajo decente para todos
09.- Desarrollar infraestructuras resilientes, promover la industrialización inclusiva y sostenible, y fomentar la innovación
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07.- Asegurar el acceso a energías asequibles, fiables, sostenibles y modernas para todos
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12.- Garantizar las pautas de consumo y de producción sostenibles
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09.- Desarrollar infraestructuras resilientes, promover la industrialización inclusiva y sostenible, y fomentar la innovación
12.- Garantizar las pautas de consumo y de producción sostenibles
description [EN] Catalytic dehydrogenation is a critical transformation in the chemical and energy sectors, particularly for reversible hydrogen storage systems. One of the most promising systems for hydrogen storage is the development of liquid organic hydrogen carriers (LOHCs), which have the potential capacity of storing and releasing hydrogen gas on demand. Catalytic direct dehydrogenation represents a greener, promising method to generate hydrogen in situ from these hydrogen-dense carriers. The catalytic activity of graphene materials as metal-free carbocatalysts in the acceptorless dehydrogenation of Nheterocycles has been explored. Herein, a detailed mechanistic investigation has been conducted through both experimental (stoichiometric and masking experiments) and DFT calculations on the reaction mechanism. The proposed mechanism identifies o-quinone groups as the active sites responsible for catalysis, involving the transformation of o-quinone groups into epoxide intermediates, which release molecular hydrogen and regenerate the o-quinone groups, completing the catalytic cycle. This work provides insight into the design of efficient metal-free catalysts for their use in LOHCs storage systems, paving the way for sustainable energy solutions
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Agencia Estatal de Investigación http://dx.doi.org/10.13039/501100011033 Plan Estatal de Investigación Científica y Técnica y de Innovación 2021-2023 PID2022-141433OB-I00 DISEÑO QUIMICO INTELIGENTE COMBINADO CON METODOLOGIAS DE NANOARQUITECTURA MOLECULAR PARA EL DESARROLLO DE DISPOSITIVOS TERMOELECTRICOS ORGANICOS
European Commission https://doi.org/10.13039/501100000780 HE 101115456 SUstainable Photo-ElectRochemical VALorization of flue gases
Generalitat Valenciana https://doi.org/10.13039/501100003359 MFA%2F2022%2F023
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