Doping and interface effects on the ferroelectric properties of epitaxial HfO2-based thin films
Les capas fines ferroeléctricas basades en HfO2, a causa de la seva alta escalabilidad i a la seva compatibilitat amb processos complementary metal oxide semiconductor - CMOS, han centrat un gran interès en el camp dels dispositius de memòria. Tanmateix, és necessari entendre millor la naturalesa de...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Fecha de publicación: | 2022 |
| País: | España |
| Institución: | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Repositorio: | Dipòsit Digital de Documents de la UAB |
| Idioma: | inglés |
| OAI Identifier: | oai:ddd.uab.cat:271700 |
| Acceso en línea: | https://ddd.uab.cat/record/271700 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Hafni Hafnio Hafnium Ferroelèctric Ferroeléctrico Ferroelectric Capes fines epitaxials Capas finas epitaxiales Epitaxial thin film Ciències Experimentals |
| Sumario: | Les capas fines ferroeléctricas basades en HfO2, a causa de la seva alta escalabilidad i a la seva compatibilitat amb processos complementary metal oxide semiconductor - CMOS, han centrat un gran interès en el camp dels dispositius de memòria. Tanmateix, és necessari entendre millor la naturalesa de la ferroelectricitat en aquest material per tal de millorar les seves propietats ferroelèctriques. Las capes fines epitaxials, amb microestructura més controlada que las capes policristal·lines, poden ajudar a realitzar aquest objectiu. Aquesta tesi es focalitza en capes epitaxials basades en HfO2, investigant noves condicions de dipòsit, utilitzant diferents substrats i investigant efectes de dopatge. Els mecanismes de commutació ferroelèctrica i fatiga també s'han investigat. Amb l'objectiu d'aconseguir millor control en el creixement epitaxial de HfO2 dopat, hem crescut en primer lloc capes fines de Hf0.5Zr0.5O2 (HZO) sota condicions de baixa oxidació. Hem usat baixa pressió de l'oxigen, introduint simultàniament Ar gas a la càmera de dipòsit de làser polsat (PLD) controlant l'energia del plasma generat per l'ablació làser a la vegada que les condicions d'oxidació. L'optimització de la mescla de gasos d'O2 i Ar ha permès augmentar la polarització de les capes en un 50% respecte a capes equivalents crescudes mitjançant condicions PLD convencionals. En segon lloc, hem investigat els efectes de capes llavor, creixent capes ultrafines de HZO sobre l'elèctrode inferior per poder créixer sobre HZO a menor temperatura. En tercer lloc, hem demostrat que la fase ortoròmbica també pot estabilitzar-se epitaxialment sobre LSMO/STO(110) i LSMO/STO(111), presentant les capes una relació epitaxial diferent a la de les capes sobre LSMO/STO(001). S'ha realitzat un estudi sistemàtic dels efectes de dopatge amb La y Zr sobre la ferroelectricidad de capes epitaxiales de HfO2. En primer lloc, demostrem que les capes de Hf1-xZrxO2 son ferroelèctriques en tot el rang de composició (des de x = 0 a x = 1), sense presentar a més efecte de wake-up. La resistència al ciclat continu és millor en HZO que en capes de HfO2 o ZrO2. En segon lloc, hem investigat la influència del contingut de La, gruix, i tensió epitaxial induïda pel substrat en la ferroelectricitat de capes de La:HfO2. El contingut òptim de La és 2-5 at%. Capes de 2 at% La:HfO2 de gruix inferior a 7 nm presenten una alta Pr d'uns 30 μC/cm2, efectes de wake-up mínims, resistència al cicle d'almenys 1010 cicles i retenció de més de 10 anys. Creixent 2 at% La:HfO2 sobre diversos substrats tipus perovskita hem demostrat que la major polarització s'obté sobre escandats. En tercer lloc, hem explorat l'efecte sinèrgic de co-dopar amb La y Zr. En capes de HZO dopades amb 1% La se observa que la disminució de la polarització con el gruix es menor que en capes sense La. La resistència al ciclat de capes de HZO dopades con La és superior a 1010 cicles, y a més la retenció de més de 10 anys quan s'ha utilitzat el mateix voltatge, el que demostra que no existeix un dilema entre retenció i resistència al ciclatge en HZO dopat amb La. Finalment, hem determinat el mapa de fases i polarització en el sistema ternari HfO2-ZrO2-La2O3. Hem investigat l'impacte que la presencia de diferents fases presenta sobre les propietats ferroeléctricas, en particular sobre la resistència al ciclat i la dinàmica de la commutació ferroeléctrica. La capes epitaxials de HZO quasi lliures fase paràsita monoclínica mostren fatiga de manera severa, mentre que és molt menor en capes amb una quantitat més alta de fase monoclínica. Per altra part, hem confirmat que en les capes purament ortoròmbiques (sense fase monoclínica) la commutació ferroeléctrica es produeix segons el model Kolmogorov-Avrami-Ishibashi. Tanmateix, el procés de commutació. |
|---|