Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations

(English) The ability to study the dynamics of individual biomolecules is crucial to understanding the complex organization of biological systems beyond what can be learned from ensemble averages. These single-molecule dynamics often occur at high micro- to millimolar concentrations, where conventio...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Herkert, Ediz
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2024
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/693736
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/693736
https://dx.doi.org/10.5821/dissertation-2117-425483
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Àrees temàtiques de la UPC::Ciències de la visió
Àrees temàtiques de la UPC::Física
535
539
id ES_3c08dd5a0d7490a7d8d3e698fb67f77b
oai_identifier_str oai:www.tdx.cat:10803/693736
network_acronym_str ES
network_name_str España
repository_id_str
dc.title.none.fl_str_mv Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
title Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
spellingShingle Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
Herkert, Ediz
Àrees temàtiques de la UPC::Ciències de la visió
Àrees temàtiques de la UPC::Física
535
539
title_short Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
title_full Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
title_fullStr Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
title_full_unstemmed Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
title_sort Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrations
dc.creator.none.fl_str_mv Herkert, Ediz
author Herkert, Ediz
author_facet Herkert, Ediz
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv García Parajo, María
Universitat Politècnica de Catalunya. Institut de Ciències Fotòniques
dc.subject.none.fl_str_mv Àrees temàtiques de la UPC::Ciències de la visió
Àrees temàtiques de la UPC::Física
535
539
topic Àrees temàtiques de la UPC::Ciències de la visió
Àrees temàtiques de la UPC::Física
535
539
description (English) The ability to study the dynamics of individual biomolecules is crucial to understanding the complex organization of biological systems beyond what can be learned from ensemble averages. These single-molecule dynamics often occur at high micro- to millimolar concentrations, where conventional optical techniques cannot isolate single molecules anymore due to fundamental physical laws. This thesis explores the design, fabrication, and application of advanced nanoantenna platforms to detect individual fluorescent molecules at such high concentrations with increased sensitivity. Here, the theoretical groundwork is provided to understand the interactions between fluorescent molecules and nanoantennas. It is discussed how the single-molecule detection sensitivity of nanoantenna platforms can be quantitatively assessed through analytical models and numerical simulations. Based on these quantitative models, antenna-in-box platforms are identified to provide superior sensing performance and suitable lithography processes for their fabrication are established. Both computational and experimental evidence are presented that cleverly combining materials in hybrid antenna-in-box platforms enhances single-molecule detection sensitivity at micromolar concentrations. This improvement is attributed to decreased background signals and the use of previously unexplored coupling mechanisms inherent in the antenna-in-box architecture. Furthermore, hexagonal close-packed antenna-inbox platforms are introduced to enable highly parallelized single-molecule detection at micromolar concentrations. Notably, these hexagonally ordered platforms constitute the first demonstration of antenna-in-box platforms capable of single-molecule detection across the visible spectral range. Lastly, a correlative approach is presented that combines nonlinear fluorescence and vibrational spectroscopy to study the organization of receptor proteins in the cell membrane of living cells using nanoantennas. Measures to protect both the nanoantennas and the living cells are discussed and their effectiveness is validated. Overall, this thesis presents novel approaches for studying single-molecule dynamics at high concentrations with enhanced sensitivity. The development of these approaches was enabled through analytical and numerical modeling, the creation of new fabrication processes, and the use of appropriate experimental methods. These advancements promise to offer previously inaccessible insights into dynamics within biological systems.
publishDate 2024
dc.date.none.fl_str_mv 2024
2025
2025
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://hdl.handle.net/10803/693736
https://dx.doi.org/10.5821/dissertation-2117-425483
url http://hdl.handle.net/10803/693736
https://dx.doi.org/10.5821/dissertation-2117-425483
dc.language.none.fl_str_mv Inglés
language_invalid_str_mv Inglés
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv 148 p.
application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universitat Politècnica de Catalunya
publisher.none.fl_str_mv Universitat Politècnica de Catalunya
dc.source.none.fl_str_mv TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
reponame:TDR. Tesis Doctorales en Red
instname:CBUC, CESCA
instname_str CBUC, CESCA
reponame_str TDR. Tesis Doctorales en Red
collection TDR. Tesis Doctorales en Red
repository.name.fl_str_mv
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1869406344075804672
spelling Advanced nanoantenna platforms for enhanced single-molecule detection at high concentrationsHerkert, EdizÀrees temàtiques de la UPC::Ciències de la visióÀrees temàtiques de la UPC::Física535539(English) The ability to study the dynamics of individual biomolecules is crucial to understanding the complex organization of biological systems beyond what can be learned from ensemble averages. These single-molecule dynamics often occur at high micro- to millimolar concentrations, where conventional optical techniques cannot isolate single molecules anymore due to fundamental physical laws. This thesis explores the design, fabrication, and application of advanced nanoantenna platforms to detect individual fluorescent molecules at such high concentrations with increased sensitivity. Here, the theoretical groundwork is provided to understand the interactions between fluorescent molecules and nanoantennas. It is discussed how the single-molecule detection sensitivity of nanoantenna platforms can be quantitatively assessed through analytical models and numerical simulations. Based on these quantitative models, antenna-in-box platforms are identified to provide superior sensing performance and suitable lithography processes for their fabrication are established. Both computational and experimental evidence are presented that cleverly combining materials in hybrid antenna-in-box platforms enhances single-molecule detection sensitivity at micromolar concentrations. This improvement is attributed to decreased background signals and the use of previously unexplored coupling mechanisms inherent in the antenna-in-box architecture. Furthermore, hexagonal close-packed antenna-inbox platforms are introduced to enable highly parallelized single-molecule detection at micromolar concentrations. Notably, these hexagonally ordered platforms constitute the first demonstration of antenna-in-box platforms capable of single-molecule detection across the visible spectral range. Lastly, a correlative approach is presented that combines nonlinear fluorescence and vibrational spectroscopy to study the organization of receptor proteins in the cell membrane of living cells using nanoantennas. Measures to protect both the nanoantennas and the living cells are discussed and their effectiveness is validated. Overall, this thesis presents novel approaches for studying single-molecule dynamics at high concentrations with enhanced sensitivity. The development of these approaches was enabled through analytical and numerical modeling, the creation of new fabrication processes, and the use of appropriate experimental methods. These advancements promise to offer previously inaccessible insights into dynamics within biological systems.(Català) La capacitat d'estudiar la dinàmica de biomolècules de forma individual és crucial per comprendre la complexa organització dels sistemes biològics amb molta més precisió i detall que l'estudi conjunt. En sistemes biològics, la dinàmica de molècules individuals passa sovint en concentracions elevades, on les tècniques òptiques convencionals no són capaces d'aïllar molècules individuals a causa de lleis físiques fonamentals. Aquesta tesi explora el disseny, la fabricació i l'aplicació de plataformes avançades de nanoantenes per estudiar amb més sensibilitat molècules fluorescents individuals a concentracions elevades. En primer lloc, es proporcionen les bases teòriques per entendre les interaccions entre molècules fluorescents i nanoantennes, avaluant la sensibilitat de detecció de molècules individuals mitjançant models analítics i simulacions numèriques. Com a conseqüència d'aquests estudis, les plataformes d'antenna-in-box s'identifiquen com aquelles que proporcionen una detecció superior i s'estableixen els processos de fabricació adequats. En segon lloc, s'aporten resultats computacionals i experimentals que demostren que la combinació de materials a plataformes híbrides d'antenna-in-box millora significativament la sensibilitat de detecció de molècules individuals a concentracions micromolars. Aquestes millores es deuen a la disminució de senyals de fons i l'ús de mecanismes d'acoblament que fins ara no havien estat explorats. A més, es presenten plataformes d'antenna-in-box densament agrupades hexagonalment que permeten la detecció altament paral·lela de molècules individuals. En particular, aquestes plataformes ordenades hexagonalment constitueixen la primera demostració de plataformes d'antenna-in-box capaces de detectar molècules individuals a través del rang espectral visible. Finalment, es presenta un enfocament correlatiu que combina fluorescència no lineal i espectroscòpia vibracional per estudiar l'organització de la membrana plasmàtica de cèl·lules vives amb nanoantenes. Es discuteixen mesures de protecció per garantir la supervivència tant de les nanoantenes com de les cèl·lules vives i se'n comprova l'eficàcia. En resum, aquesta tesi presenta nous enfocaments per estudiar la dinàmica de molècules individuals a altes concentracions amb una sensibilitat millorada gràcies a la modelització analítica i numèrica, tècniques de fabricació innovadores i mètodes experimentals apropiats. Aquests avenços prometen aportar coneixements fins ara inaccessibles sobre la dinàmica dels sistemes biològics.DOCTORAT EN FOTÒNICA (Pla 2013)Universitat Politècnica de CatalunyaGarcía Parajo, MaríaUniversitat Politècnica de Catalunya. Institut de Ciències Fotòniques202520252024info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion148 p.application/pdfhttp://hdl.handle.net/10803/693736https://dx.doi.org/10.5821/dissertation-2117-425483TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)reponame:TDR. Tesis Doctorales en Redinstname:CBUC, CESCAInglésADVERTIMENT. Tots els drets reservats. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.info:eu-repo/semantics/openAccessoai:www.tdx.cat:10803/6937362026-06-14T12:46:07Z
score 15,811543

Similares en LA Referencia