Confining Reactions in a Droplet: Synthesis of MOFs, COFs and Composites using Spray-Drying

Una nueva era en la química de los materiales inició con el descubrimiento de las redes Metal-Orgánicas (MOFs, por sus siglas en inglés) y las redes Orgánicas-Covalentes (COFs, por sus siglas en inglés). En particular, la introducción de la química reticular representó una estrategia revolucionaria...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Garzón Tovar, Luis Carlos
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2018
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/664004
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/664004
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Xarxes metall-orgàniques
Redes metal-orgánicas
Metal-organic frameworks
Xarxes orgàniques-couvalents
Redes organicas-covalentes
Covalent-organic frameworks
Spray-drying
Ciències Experimentals
546
Descripción
Sumario:Una nueva era en la química de los materiales inició con el descubrimiento de las redes Metal-Orgánicas (MOFs, por sus siglas en inglés) y las redes Orgánicas-Covalentes (COFs, por sus siglas en inglés). En particular, la introducción de la química reticular representó una estrategia revolucionaria que proporcionó a los químicos infinitas oportunidades para diseñar y construir nuevos materiales funcionales con propiedades excepcionales, como su alta porosidad, alta flexibilidad estructural / composicional y bajas densidades (para COF). De hecho, estas propiedades convierten a los MOFs y a los COFs en materiales prometedores para múltiples aplicaciones de interés comercial, que incluyen almacenamiento y separación de gases, catálisis, administración de fármacos, baterías térmicas y sistemas de refrigeración. Estas posibilidades han promovido un ritmo de expansión rápido y explosivo en este campo y, como resultado, la academia y la industria han comenzado a proponer varias iniciativas para la comercialización de estos materiales porosos. Sin embargo, a pesar de estos esfuerzos, la comunidad científica también ha reconocido que el uso de estos materiales podría verse limitado por los desafíos relacionados con sus métodos de producción a gran escala, ya que normalmente se necesitan condiciones severas para sintetizarlos. En este sentido, nuevas estrategias para su síntesis se han desarrollado recientemente. En particular, el método de secado por pulverización ha surgido como una tecnología prometedora para la síntesis de MOF a gran escala. Sin embargo, el secado por pulverización todavía está en sus etapas iniciales y, por lo tanto, hay muchos desafíos que deben superarse. En esta tesis, hemos desarrollado nuevas estrategias para sintetizar MOFs. En particular, hemos desarrollado un nuevo método para la síntesis de MOFs basados en unidades de construcción secundarias. También, hemos demostrado que el método de secado por atomización acoplado a un sistema de flujo-continuo puede ser usado no solo para sintetizar MOFs, sino también para incorporar especies funcionales. De este modo, se introduce una nueva ruta para la síntesis de materiales compuestos. En esta tesis, se extiende el uso de la técnica de secado por pulverización a la química covalente. De esta manera, se muestra que diferentes iminas pueden ser sintetizadas a partir de reacciones de condensación entre aldehídos y aminas. Además, también demostramos que los MOFs pueden ser fácilmente modificados. De esta manera, usando la técnica de secado por pulverización, mostramos la modificación post-sintética de dos MOFs, el amino-terminal UiO-66-NH2 y el aldehído-terminal ZIF-90. Además, también se demuestra que las reacciones de condensación pueden extenderse para la síntesis de COFs. Así, demostramos que superestructuras esféricas creadas a partir del ensamblaje de nanocristales de COF pueden ser obtenidas en un proceso de dos pasos, que incluye el secado por pulverización seguido de una transformación amorfo-cristalino del material. Además, se demuestra como las superestructuras resultantes pueden ser utilizadas para encapsular diferentes materiales, tales como moléculas fluorescentes y nanopartículas magnéticas.

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