Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos

Los (bio)materiales compuestos conductores ((bio)compósitos) han sido en los últimos años, una interesante alternativa en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos debido especialmente, a su capacidad de integrar varios materiales de diferente naturaleza, y formar un nuevo material con propiedad...

ver descrição completa

Detalhes bibliográficos
Autor: Montes Martínez, Raquel
Formato: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2014
País:España
Recursos:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/285554
Acesso em linha:http://hdl.handle.net/10803/285554
Access Level:acceso abierto
Palavra-chave:(Bio)sensors amperomètrics
(Bio)sensores amperométricos
Amperometric (Bio)sensors
Tècniques de caracterització
Técnicas de caracteritzación
Characterization techniques
(Bio)compòsits de grafit
(Bio)compósitos de grafito
Graphite (bio)composites
Ciències Experimentals
543
id ES_30a77d61b24fc09cb2a522eccf4bd057
oai_identifier_str oai:www.tdx.cat:10803/285554
network_acronym_str ES
network_name_str España
repository_id_str
dc.title.none.fl_str_mv Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
title Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
spellingShingle Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
Montes Martínez, Raquel
(Bio)sensors amperomètrics
(Bio)sensores amperométricos
Amperometric (Bio)sensors
Tècniques de caracterització
Técnicas de caracteritzación
Characterization techniques
(Bio)compòsits de grafit
(Bio)compósitos de grafito
Graphite (bio)composites
Ciències Experimentals
543
title_short Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
title_full Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
title_fullStr Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
title_full_unstemmed Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
title_sort Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos
dc.creator.none.fl_str_mv Montes Martínez, Raquel
author Montes Martínez, Raquel
author_facet Montes Martínez, Raquel
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Céspedes Mulero, Francisco
Baeza Labat, Maria del Mar
Universitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química
dc.subject.none.fl_str_mv (Bio)sensors amperomètrics
(Bio)sensores amperométricos
Amperometric (Bio)sensors
Tècniques de caracterització
Técnicas de caracteritzación
Characterization techniques
(Bio)compòsits de grafit
(Bio)compósitos de grafito
Graphite (bio)composites
Ciències Experimentals
543
topic (Bio)sensors amperomètrics
(Bio)sensores amperométricos
Amperometric (Bio)sensors
Tècniques de caracterització
Técnicas de caracteritzación
Characterization techniques
(Bio)compòsits de grafit
(Bio)compósitos de grafito
Graphite (bio)composites
Ciències Experimentals
543
description Los (bio)materiales compuestos conductores ((bio)compósitos) han sido en los últimos años, una interesante alternativa en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos debido especialmente, a su capacidad de integrar varios materiales de diferente naturaleza, y formar un nuevo material con propiedades físicas, mecánicas y eléctricas muy distintas a los materiales originales que lo constituyen. Los (bio)sensores desarrollados con estos materiales presentan diferentes ventajas analíticas respecto a los conductores puros, que les proporcionan un alto valor añadido como por ejemplo, versatilidad, durabilidad, facilidad de regeneración superficial y de integración, funcionalidad como reservorio de material biológico, etc. Las propiedades eléctricas de los (bio)compósitos y, por tanto, su aplicabilidad analítica, están drásticamente influenciadas por la naturaleza de las partículas conductoras que lo forman, así como, de la cantidad y distribución espacial de las mismas en la matriz del (bio)compósito. Una de las características electroquímicas más importantes que poseen estos materiales, es la similitud en su comportamiento electroquímico respecto a (bio)sensores desarrollados con haces de microelectrodos. La presencia de áreas conductoras separadas por áreas no conductoras en la superficie del electrodo, mimetiza la distribución más o menos ordenada de microelectrodos separados entre sí por un aislante eléctrico. Las características de respuesta de los haces de microelectrodos dependen fundamentalmente, de las dimensiones y separación entre sí de los microelectrodos. De manera, que una apropiada optimización de la separación de las partículas conductoras y de su distribución interna en los (bio)compósitos desarrollados permitiría mejorar la eficacia analítica de los (bio)sensores basados en (bio)compósitos. En el trabajo de investigación presentado en esta tesis, se han implementado un conjunto de técnicas instrumentales que, aplicadas de forma estratégica y sistemática, han permitido la caracterización y optimización de la composición de (bio)materiales compuestos basados en grafito y resina epoxy (Epotek H77), permitiendo el desarrollo de (bio)sensores amperométricos más eficaces. Se ha mejorado la estabilidad y reproducibilidad de la señal, y se ha disminuido los límites de detección de forma significativa aumentando la relación señal/ruido. En primer lugar, se ha caracterizado el material compuesto de partida en función de la composición de grafito-resina presente en el mismo. Se han utilizado diferentes técnicas de caracterización que permiten obtener información de las propiedades eléctricas, electroquímicas y morfológicas del material. Se han construido electrodos compósitos de diferentes composiciones y se han caracterizando usando las técnicas de espectroscopia electroquímica de impedancias, voltamperometría cíclica, microscopia de fuerza atómica con punta conductora, microscopia electrónica de barrido, microscopia láser confocal y amperometría hidrodinámica. La utilización de estas técnicas ha permitido estudiar, el efecto que la incorporación de un tercer elemento de carácter biológico, en el material compuesto, tiene sobre la distribución espacial de las partículas conductoras que forman el biocompósito. La eficacia de estas técnicas ha quedado demostrada en la optimización de la composición (16%-17%) de un biosensor de glucosa modelo, donde la eficacia de la respuesta analítica ha sido superior a los biosensores con un contenido de grafito estándar (20%). Los nuevos criterios de optimización, han sido aplicados a biosensores basados en (bio/inmuno)compósitos, que presentan un interés relevante en aplicaciones analíticas. La respuesta analítica de los nuevos biosensores optimizados, se ha comparado con biosensores basados en el mismo tipo de (bio/inmuno)compósito que contienen un 20% de grafito, y que pueden encontrarse en la bibliografía. Concretamente, se han estudiado un biosensor de acetilcolinesterasa, aplicado a la determinación de pesticidas por inhibición enzimática, y un inmunosensor de inmunoglobulina G aplicado a la determinación indirecta de un antígeno, mediante la detección del correspondiente anticuerpo marcado. En los dos casos, se han obtenido mejoras significativas en la respuesta analítica después de la optimización de la composición del (bio/inmuno)compósito.
publishDate 2014
dc.date.none.fl_str_mv 2014
2015
2015
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://hdl.handle.net/10803/285554
url http://hdl.handle.net/10803/285554
dc.language.none.fl_str_mv Español
language_invalid_str_mv Español
dc.rights.none.fl_str_mv http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/es/
info:eu-repo/semantics/openAccess
rights_invalid_str_mv http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/es/
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv 215 p.
application/pdf
application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universitat Autònoma de Barcelona
publisher.none.fl_str_mv Universitat Autònoma de Barcelona
dc.source.none.fl_str_mv TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
reponame:TDR. Tesis Doctorales en Red
instname:CBUC, CESCA
instname_str CBUC, CESCA
reponame_str TDR. Tesis Doctorales en Red
collection TDR. Tesis Doctorales en Red
repository.name.fl_str_mv
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1869405559369760768
spelling Caracterización de (bio)compósitos en función de la proporción de grafito y optimización de la composición para su aplicación en el desarrollo de (bio)sensores amperométricosMontes Martínez, Raquel(Bio)sensors amperomètrics(Bio)sensores amperométricosAmperometric (Bio)sensorsTècniques de caracteritzacióTécnicas de caracteritzaciónCharacterization techniques(Bio)compòsits de grafit(Bio)compósitos de grafitoGraphite (bio)compositesCiències Experimentals543Los (bio)materiales compuestos conductores ((bio)compósitos) han sido en los últimos años, una interesante alternativa en el desarrollo de (bio)sensores amperométricos debido especialmente, a su capacidad de integrar varios materiales de diferente naturaleza, y formar un nuevo material con propiedades físicas, mecánicas y eléctricas muy distintas a los materiales originales que lo constituyen. Los (bio)sensores desarrollados con estos materiales presentan diferentes ventajas analíticas respecto a los conductores puros, que les proporcionan un alto valor añadido como por ejemplo, versatilidad, durabilidad, facilidad de regeneración superficial y de integración, funcionalidad como reservorio de material biológico, etc. Las propiedades eléctricas de los (bio)compósitos y, por tanto, su aplicabilidad analítica, están drásticamente influenciadas por la naturaleza de las partículas conductoras que lo forman, así como, de la cantidad y distribución espacial de las mismas en la matriz del (bio)compósito. Una de las características electroquímicas más importantes que poseen estos materiales, es la similitud en su comportamiento electroquímico respecto a (bio)sensores desarrollados con haces de microelectrodos. La presencia de áreas conductoras separadas por áreas no conductoras en la superficie del electrodo, mimetiza la distribución más o menos ordenada de microelectrodos separados entre sí por un aislante eléctrico. Las características de respuesta de los haces de microelectrodos dependen fundamentalmente, de las dimensiones y separación entre sí de los microelectrodos. De manera, que una apropiada optimización de la separación de las partículas conductoras y de su distribución interna en los (bio)compósitos desarrollados permitiría mejorar la eficacia analítica de los (bio)sensores basados en (bio)compósitos. En el trabajo de investigación presentado en esta tesis, se han implementado un conjunto de técnicas instrumentales que, aplicadas de forma estratégica y sistemática, han permitido la caracterización y optimización de la composición de (bio)materiales compuestos basados en grafito y resina epoxy (Epotek H77), permitiendo el desarrollo de (bio)sensores amperométricos más eficaces. Se ha mejorado la estabilidad y reproducibilidad de la señal, y se ha disminuido los límites de detección de forma significativa aumentando la relación señal/ruido. En primer lugar, se ha caracterizado el material compuesto de partida en función de la composición de grafito-resina presente en el mismo. Se han utilizado diferentes técnicas de caracterización que permiten obtener información de las propiedades eléctricas, electroquímicas y morfológicas del material. Se han construido electrodos compósitos de diferentes composiciones y se han caracterizando usando las técnicas de espectroscopia electroquímica de impedancias, voltamperometría cíclica, microscopia de fuerza atómica con punta conductora, microscopia electrónica de barrido, microscopia láser confocal y amperometría hidrodinámica. La utilización de estas técnicas ha permitido estudiar, el efecto que la incorporación de un tercer elemento de carácter biológico, en el material compuesto, tiene sobre la distribución espacial de las partículas conductoras que forman el biocompósito. La eficacia de estas técnicas ha quedado demostrada en la optimización de la composición (16%-17%) de un biosensor de glucosa modelo, donde la eficacia de la respuesta analítica ha sido superior a los biosensores con un contenido de grafito estándar (20%). Los nuevos criterios de optimización, han sido aplicados a biosensores basados en (bio/inmuno)compósitos, que presentan un interés relevante en aplicaciones analíticas. La respuesta analítica de los nuevos biosensores optimizados, se ha comparado con biosensores basados en el mismo tipo de (bio/inmuno)compósito que contienen un 20% de grafito, y que pueden encontrarse en la bibliografía. Concretamente, se han estudiado un biosensor de acetilcolinesterasa, aplicado a la determinación de pesticidas por inhibición enzimática, y un inmunosensor de inmunoglobulina G aplicado a la determinación indirecta de un antígeno, mediante la detección del correspondiente anticuerpo marcado. En los dos casos, se han obtenido mejoras significativas en la respuesta analítica después de la optimización de la composición del (bio/inmuno)compósito.The conducting (bio)composites have been in the last years an interesting alternative in the development of amperometric (bio)sensors due to their great capability of integrating different kind of materials and due to the creation of a new material with different physical, mechanical and electrical properties from the originals compounds. The developed (bio)sensors with these materials present different analytical advantages regarding to a pure conductive material, for example, versatility, durability, easy surface regeneration and integration, functionality as a biological material reservoir, etc. The electrical properties of the biocomposites and, therefore, their analytical applicability are directly influenced by the conducting particles nature and the amount and spatial distribution of them inside the biocomposite. One of the most important electrochemical properties of these materials is the similarity of their electrochemical behaviour regarding to a microelectrode array. The presence of conducting areas separated by non-conducting areas on the electrode surface simulates imitate more or less an orderly distribution of microelectrodes separated by an electric insulated. The response characteristics of a microelectrode array depend on the dimensions and the separation between the microelectrodes. So, an appropriate optimization of the distance between the conducting particles and their inner distribution of the developed (bio)sensors will allow improving the analytical efficiency of (bio)sensors based on (bio)composites. In the work presented in this thesis, it has been implemented a group of instrumental techniques that, systematically applied, have allowed the characterization and optimization of (bio)composite materials composition based on graphite and epoxy resin (Epotek H77) and the development of a more efficient amperometric (bio)sensors. This efficiency has become in an improvement of the stability and signal reproducibility and, specially, an increase of the signal-to-noise ratio which has allowed decreasing the detection limits. Firstly, it has been characterized the initial composite material as function of the graphite-resin composition present on it. It has been used different characterization techniques that allow obtaining information about the electric, electrochemical and morphological properties of the material. It has been constructed composite electrodes with different compositions and it has been characterized using electrochemical impedance spectroscopy, cyclic voltammetry, current sensing atomic force microscopy, scanning electronic microscopy, confocal microscopy and hydrodynamic amperometry techniques. The use of these techniques has allowed studying the effect of incorporating a third biological compound on the composite material has on the spatial distribution of the conducting particles of the composite. The efficiency of these techniques has been demonstrated in the composition optimization (16%-17%) of a glucose model biosensor, where the analytical response efficiency is higher compared to biosensors with the standard graphite proportion (20%). The new optimization criteria have been applied to composite electrodes based on alternative biological compounds, and the analytical response of the optimized compositions was compared to the one obtained from biosensors with the standard graphite proportions (20%), reported on the literature. Concretely, it has been studied a biosensor with acetylcholinesterase, applied to pesticide determination by means of enzymatic inhibition, and an immunosensor of immunoglobulin G applied to the indirect determination of an antigen by means of the detection of their corresponding labeled antibody. In both cases, it has been obtained an improvement of the analytical response after the composition optimization of (bio/immune)composite.Universitat Autònoma de BarcelonaCéspedes Mulero, FranciscoBaeza Labat, Maria del MarUniversitat Autònoma de Barcelona. Departament de Química201520152014info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersion215 p.application/pdfapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10803/285554TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)reponame:TDR. Tesis Doctorales en Redinstname:CBUC, CESCAEspañolL'accés als continguts d'aquesta tesi queda condicionat a l'acceptació de les condicions d'ús establertes per la següent llicència Creative Commons: http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/es/http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/es/info:eu-repo/semantics/openAccessoai:www.tdx.cat:10803/2855542026-06-14T12:46:07Z
score 15,301629

Registos relacionados