Adsorption mechanisms of as and b oxyanions for water remediation applications. Synthesis of adsorbents and characterization using x-ray absorption spectroscopy
La investigació duta a terme en la present tesi es centra en el desenvolupament de nous materials i procediments d'adsorció per millorar l'eficàcia de l'eliminació de oxianiones en aigües contaminades amb arsènic (As) o bor (B), amb la finalitat de desenvolupar procediments per compli...
| Autor: | |
|---|---|
| Formato: | tesis doctoral |
| Fecha de publicación: | 2021 |
| País: | España |
| Recursos: | Universitat Autònoma de Barcelona |
| Repositorio: | Dipòsit Digital de Documents de la UAB |
| Idioma: | inglés |
| OAI Identifier: | oai:ddd.uab.cat:257696 |
| Acesso em linha: | https://ddd.uab.cat/record/257696 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palavra-chave: | Aigua Agua Water Arsènic Arsénica Arsenic Adsorció Adsorción Adsorption Ciències Experimentals |
| Resumo: | La investigació duta a terme en la present tesi es centra en el desenvolupament de nous materials i procediments d'adsorció per millorar l'eficàcia de l'eliminació de oxianiones en aigües contaminades amb arsènic (As) o bor (B), amb la finalitat de desenvolupar procediments per complir amb la normativa actual sobre aigües. Per a l'eliminació de l'As, es va modificar una adsorbent comercial de cel·lulosa de cel·la oberta en forma de cub mitjançant la coprecipitació in-situ de nanopartícules d'òxid de ferro superparamagnético (Spion). La caracterització XAS en la vora K de l'Fe i el TEM van identificar la maghemita com la principal fase de ferro a Spion (~ 13 nm). Els experiments d'adsorció d'As (V) a 800 mg / L mostrar un augment de la capacitat d'adsorció de ~ el 63% a l'carregar 2,6% en pes de Spion a l'esponja cúbica. La determinació experimental dels paràmetres termodinàmics d'adsorció va indicar que l'adsorció és un procés espontani i exotèrmic. Els resultats de l'XAS van confirmar que la millora de l'adsorció en el compost es devia a la presència de les nanopartícules. A més, l'As (V) adsorbit va mantenir el seu estat d'oxidació i va formar un complex binuclear de cantonada amb Spion. El composite també va mostrar bones propietats de regeneració. Els experiments d'adsorció d'As (III) van mostrar que el 2,6% en pes de Spion carregat a l'esponja supera l'adsorció de l'Spion sense suport (~ 14 vegades més gran). Això és degut a la disminució de l'agregació que produeix un millor contacte superficial. L'adsorció es va descriure millor mitjançant el model de isoterma de Temkin i el model cinètic de pseudo-segon ordre que indica que la quimisorció controla la velocitat de l'procés d'adsorció. La determinació experimental dels paràmetres termodinàmics va indicar que l'adsorció d'As (III) és espontània i endotèrmica, a l'igual que l'adsorció d'As (III) ja observada en Spion. Els resultats d'XAS van revelar una oxidació parcial d'As (III) a As (V), menys tòxic, per mitjà de l'radical lliure hidroxil (-OH) generats a partir de Fe (III) i grups hidroxil. En els experiments de columna de llit fix amb As van determinar que la concentració inicial i el material adsorbent tenen un major efecte que la velocitat de flux i / o la temperatura. Els resultats obtinguts van indicar que la càrrega de Spion a l'esponja cúbica comercial dóna lloc a un increment de l'96% i 97% en nombre de volums de llit i en la capacitat d'adsorció en el punt de ruptura, respectivament, respecte a l'esponja. Per a solucions d'As poc concentrades (1 mg / L), les concentracions màximes de desorció obtingudes per tots dos sistemes van ser superiors a 100 mg / g, el que implica concentrar la solució d'entrada 100 vegades, força rellevant per a aplicacions industrials. Per a l'eliminació de el B, es van sintetitzar microesferes jeràrquiques d'alúmina (HAM). SEM, TEM i XRD van mostrar que les HAM sintetitzades són partícules buides de γ-Al2O3 amb una forma de dent de lleó porós (1,5 micres). Les dades d'adsorció es van ajustar bé a la isoterma de Langmuir, indicant una adsorció homogènia d'una sola capa, i a el model de pseudo-segon ordre, suggerint una adsorció química. La capacitat màxima teòrica calculada per Langmuir, 138,50 mg / g, és, fins on sabem, superior a les capacitats d'adsorció reportades en la literatura. La determinació experimental dels paràmetres termodinàmics d'adsorció va indicar que l'adsorció és un procés exotèrmic i no espontani. HAM també va mostrar una alta afinitat d'adsorció i una excel·lent selectivitat cap al bor, fins i tot en presència d'ions salins competitius, ions metàl·lics, anions i alta força iònica. |
|---|