Diseño y comportamiento de un catalizador CORE-SHELL en la síntesis directa de dimetil éter con valorización de CO2

318 p.

Detalhes bibliográficos
Autor: Sánchez-Contador Uría, Miguel
Formato: tesis doctoral
Fecha de publicación:2017
País:España
Recursos:Universidad del País Vasco
Repositorio:Addi. Archivo Digital para la Docencia y la Investigación
OAI Identifier:oai:addi.ehu.eus:10810/25087
Acesso em linha:http://hdl.handle.net/10810/25087
Access Level:acceso abierto
Palavra-chave:catalysis technology
chemical processes
tecnología de catálisis
procesos químicos
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spelling Diseño y comportamiento de un catalizador CORE-SHELL en la síntesis directa de dimetil éter con valorización de CO2Sánchez-Contador Uría, Miguelcatalysis technologychemical processestecnología de catálisisprocesos químicos318 p.Se ha explorado la síntesis directa de dimetil éter (DME) y la valorización de CO2 con un nuevo catalizador bifuncional de CuO-ZnO-ZrO2/SAPO11 con estructura core-shell, mediante el encapsulamiento de la función metálica con la función ácida.La experimentación se ha llevado a cabo en un equipo provisto de un reactor isotermo de lecho fijo, acoplado a un micro-cromatógrafo de gases. Los resultados se han cuantificado con los índices de reacción: conversión de COx, rendimiento y selectividad de DME, metanol y parafinas (C1-C4), y valorización de CO2.La preparación del catalizador ha exigido el diseño y selección de las funciones metálica y ácida (optimizando su comportamiento en las reacciones de síntesis de metanol y de deshidratación de DME, respectivamente), la determinación de la relación másica óptima entre ambas funciones, y posteriormente, la puesta a punto de un protocolo original para la preparación reproducible de las partículas core-shell. Se han caracterizado las funciones metálica y ácida, y los catalizadores bifuncionales (con estructura core-shell y convencional, y con diferentes composiciones), tanto frescos como desactivados, determinando: su estructura porosa, superficie metálica, morfología, composición y acidez. El estudio paramétrico con el catalizador core-shell se ha realizado en un amplio intervalo de condiciones de reacción: 250-325 ºC; 10-50 bar; 1.25-15 g h molC-1; y con diferentes alimentaciones: CO2/COx=0-1, H2/COx=2.5-4. Los resultados se han utilizado posteriormente en el modelado cinético, que permite cuantificar la evolución con el tiempo de la distribución de productos. Mediante el seguimiento de la deposición, naturaleza y ubicación del coque se ha estudiado la diferente dinámica de formación de coque, causante de la desactivación del catalizador, en las dos funciones y su diferente naturaleza, así como la sinergia entre los dos mecanismos, sinergia que es desfavorecida con la estructura core-shell, lo que atenúa la desactivación.Considerando la pequeña limitación difusional, se ha establecido un modelo macrocinético, que distingue estas limitaciones respecto de la cinética intrínseca (modelo microcinético), considerando las reacciones en cada región del catalizador.Los resultados experimentales y de simulación del reactor ponen de manifiesto las ventajas de la nueva estructura core-shell para la síntesis directa del DME, y justifican que la causa principal de estas ventajas es la separación de las funciones metálica y ácida en diferentes regiones de la partícula. El interés aplicado de los resultados es elevado, porque el catalizador core-shell mejora las perspectivas de implantación industrial del proceso, enfocado a la producción de DME, a la valorización de CO2, o a un compromiso de ambos objetivos.Aguayo Urquijo, Andrés Tomás2018201820172017info:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/10810/25087reponame:Addi. Archivo Digital para la Docencia y la Investigacióninstname:Universidad del País VascoEspañolinfo:eu-repo/semantics/openAccess(c)2017 MIGUEL SANCHEZ-CONTADOR URIAoai:addi.ehu.eus:10810/250872026-06-18T09:23:17Z
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