Beyond conventional DFT catalysis: Mechanochemistry and solid reductants
La química computacional s'ha establert com una eina clau per entendre la reactivitat química y està dirigint la catàlisi cap a un disseny més racional. El desenvolupament constant i l'increment de la sofisticació en el camp experimental ha implicat diversos reptes pels químics computacion...
| Autor: | |
|---|---|
| Tipo de recurso: | tesis doctoral |
| Estado: | Versión publicada |
| Fecha de publicación: | 2021 |
| País: | España |
| Institución: | CBUC, CESCA |
| Repositorio: | TDR. Tesis Doctorales en Red |
| OAI Identifier: | oai:www.tdx.cat:10803/672947 |
| Acceso en línea: | http://hdl.handle.net/10803/672947 |
| Access Level: | acceso abierto |
| Palabra clave: | Química computacional Mecanoquímica Reductors sòlids Reductores sólidos Computational chemistry Mechanochemistry Solid reductants Ciències 00 54 544 547 |
| Sumario: | La química computacional s'ha establert com una eina clau per entendre la reactivitat química y està dirigint la catàlisi cap a un disseny més racional. El desenvolupament constant i l'increment de la sofisticació en el camp experimental ha implicat diversos reptes pels químics computacionals, que busquen mètodes per lidiar amb aquesta classe de reaccions complexes. En aquest context, els sistemes situats a la frontera de la química homogènia i heterogènia estan guanyant importància, ja que permeten la combinació de les millors característiques de cada camp. Des d'un punt de vista teòric, les reaccions homogènies i heterogènies es simulen de maneres diferents. Hi ha una creixent necessitat d'investigar la millor manera per calcular aquesta classe de sistemes. L'objectiu d'aquesta tesi és explorar fins a quin punt els mètodes de la química homogènia es poden aplicar en sistemes situats en el límit entre l'homogènia i l'heterogènia. Especialment, la nostra atenció s'ha dirigit cap a les reaccions mecanoquímiques i les reaccions en les quals participen reductors sòlids. Amb aquest objectiu, cada capítol s'ha dirigit a l'estudi d'una o vàries reaccions en aquestes categories. Els nostres resultats demostren que els mètodes que s'utilitzen en catàlisi homogènia computacional es poden aplicar per entendre reaccions induïdes a través del molinet de boles o reductors sòlids. A més a més, hem demostrat l'importància dels models cinètics per entendre aquestes transformacions. |
|---|