Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques

La Tesi descriu de manera completa una sèrie de complexos de ruteni amb lligands polipiridílics i lligands auxiliars de tipus fosfina, dmso, nitril o aquo. Es descriuen estudis d'isomerització (cis/trans o coordinació meridional/facial) en complexos mononuclears, a partir de tècniques espectros...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Mola i Marín, Joaquim
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2008
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/8047
Acceso en línea:http://www.tdx.cat/TDX-0722108-084910
http://hdl.handle.net/10803/8047
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Procesos de isomerización
Isomerization processes
Oxidación del agua
Water oxidation
Oxidació d'aigua
Catálisis
Catalysis
Catàlisi
Complejos de rutenio
Ruthenium complexes
Complexos de ruteni
Processos d'isomerització
546
id ES_16d6d55f76ab9dfeb4dde87f8fc9cd06
oai_identifier_str oai:www.tdx.cat:10803/8047
network_acronym_str ES
network_name_str España
repository_id_str
spelling Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiquesMola i Marín, JoaquimProcesos de isomerizaciónIsomerization processesOxidación del aguaWater oxidationOxidació d'aiguaCatálisisCatalysisCatàlisiComplejos de rutenioRuthenium complexesComplexos de ruteniProcessos d'isomerització546La Tesi descriu de manera completa una sèrie de complexos de ruteni amb lligands polipiridílics i lligands auxiliars de tipus fosfina, dmso, nitril o aquo. Es descriuen estudis d'isomerització (cis/trans o coordinació meridional/facial) en complexos mononuclears, a partir de tècniques espectroscòpiques. Els resultats experimentals es corroboren a partir de càlculs DFT. S'han fet també estudis d'activitat catalítica en transferència d'hidrogen per als complexos Ru-fosfina. S'han sintetitzat també complexos dinuclears de ruteni amb el lligand tetradentat Hbpp i s'ha avaluat llur activitat en la catàlisi d'oxidació d'aigua, determinant la importància de la correcta orientació relativa dels centres actius Ru=O. L'heterogeneïtzació dels complexos sobre suports conductors permet avaluar llur activitat en fase heterogènia, millorant respecte el corresponent procés en dissolució. La co-polimerització dels catalitzadors amb espècies de tipus metalocarborà, amb major dilució del catalitzador i minimització de la sobreoxidació, millora notablement els resultats, permetent diverses reutilitzacions.A number of ruthenium complexes having polypyridilic ligands together with phosphine, dmso, nitrile or aquo ligands are described. Isomerization processes (cis/trans or meridional/facial coordination) are studied for mononuclear complexes through spectroscopic techniques. The experimental results are confirmed by DFT calculations. Catalytic activity in transfer hydrogen reactions have also been evaluated for Ru-phosphine complexes. Dinuclear complexes containing the tetradentate Hbpp ligand have also been synthesized, and their catalytic activity in water oxidation catalysis has been tested, concluding that a right relative orientation of the active Ru=O sites is a key factor. Heterogenisation of catalysts over conducting supports allows evaluating their activity in heterogeneous phase, showing an improvement with regard to systems in solution. The co-polymerization of catalysts with metallocarborane monomers, involving higher catalyst dilution and minimization of sobreoxidation processes noticeably improves the results, also allowing several reutilizations.Universitat de GironaLlobet Dalmases, AntoniRomero García, IsabelUniversitat de Girona. Departament de Química2011200820082008info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionapplication/pdfapplication/pdfhttp://www.tdx.cat/TDX-0722108-084910http://hdl.handle.net/10803/8047TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)reponame:TDR. Tesis Doctorales en Redinstname:CBUC, CESCACatalánADVERTIMENT. L'accés als continguts d'aquesta tesi doctoral i la seva utilització ha de respectar els drets de la persona autora. Pot ser utilitzada per a consulta o estudi personal, així com en activitats o materials d'investigació i docència en els termes establerts a l'art. 32 del Text Refós de la Llei de Propietat Intel·lectual (RDL 1/1996). Per altres utilitzacions es requereix l'autorització prèvia i expressa de la persona autora. En qualsevol cas, en la utilització dels seus continguts caldrà indicar de forma clara el nom i cognoms de la persona autora i el títol de la tesi doctoral. No s'autoritza la seva reproducció o altres formes d'explotació efectuades amb finalitats de lucre ni la seva comunicació pública des d'un lloc aliè al servei TDX. Tampoc s'autoritza la presentació del seu contingut en una finestra o marc aliè a TDX (framing). Aquesta reserva de drets afecta tant als continguts de la tesi com als seus resums i índexs.info:eu-repo/semantics/openAccessoai:www.tdx.cat:10803/80472026-06-14T12:46:07Z
dc.title.none.fl_str_mv Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
title Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
spellingShingle Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
Mola i Marín, Joaquim
Procesos de isomerización
Isomerization processes
Oxidación del agua
Water oxidation
Oxidació d'aigua
Catálisis
Catalysis
Catàlisi
Complejos de rutenio
Ruthenium complexes
Complexos de ruteni
Processos d'isomerització
546
title_short Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
title_full Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
title_fullStr Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
title_full_unstemmed Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
title_sort Nous complexos mono- i dinuclears de ruteni amb lligands polipiridílics i de tipus fosfina. Síntesi, caracterització i aplicacions catalítiques
dc.creator.none.fl_str_mv Mola i Marín, Joaquim
author Mola i Marín, Joaquim
author_facet Mola i Marín, Joaquim
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Llobet Dalmases, Antoni
Romero García, Isabel
Universitat de Girona. Departament de Química
dc.subject.none.fl_str_mv Procesos de isomerización
Isomerization processes
Oxidación del agua
Water oxidation
Oxidació d'aigua
Catálisis
Catalysis
Catàlisi
Complejos de rutenio
Ruthenium complexes
Complexos de ruteni
Processos d'isomerització
546
topic Procesos de isomerización
Isomerization processes
Oxidación del agua
Water oxidation
Oxidació d'aigua
Catálisis
Catalysis
Catàlisi
Complejos de rutenio
Ruthenium complexes
Complexos de ruteni
Processos d'isomerització
546
description La Tesi descriu de manera completa una sèrie de complexos de ruteni amb lligands polipiridílics i lligands auxiliars de tipus fosfina, dmso, nitril o aquo. Es descriuen estudis d'isomerització (cis/trans o coordinació meridional/facial) en complexos mononuclears, a partir de tècniques espectroscòpiques. Els resultats experimentals es corroboren a partir de càlculs DFT. S'han fet també estudis d'activitat catalítica en transferència d'hidrogen per als complexos Ru-fosfina. S'han sintetitzat també complexos dinuclears de ruteni amb el lligand tetradentat Hbpp i s'ha avaluat llur activitat en la catàlisi d'oxidació d'aigua, determinant la importància de la correcta orientació relativa dels centres actius Ru=O. L'heterogeneïtzació dels complexos sobre suports conductors permet avaluar llur activitat en fase heterogènia, millorant respecte el corresponent procés en dissolució. La co-polimerització dels catalitzadors amb espècies de tipus metalocarborà, amb major dilució del catalitzador i minimització de la sobreoxidació, millora notablement els resultats, permetent diverses reutilitzacions.
publishDate 2008
dc.date.none.fl_str_mv 2008
2008
2008
2011
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv http://www.tdx.cat/TDX-0722108-084910
http://hdl.handle.net/10803/8047
url http://www.tdx.cat/TDX-0722108-084910
http://hdl.handle.net/10803/8047
dc.language.none.fl_str_mv Catalán
language_invalid_str_mv Catalán
dc.rights.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universitat de Girona
publisher.none.fl_str_mv Universitat de Girona
dc.source.none.fl_str_mv TDX (Tesis Doctorals en Xarxa)
reponame:TDR. Tesis Doctorales en Red
instname:CBUC, CESCA
instname_str CBUC, CESCA
reponame_str TDR. Tesis Doctorales en Red
collection TDR. Tesis Doctorales en Red
repository.name.fl_str_mv
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1869403881759309824
score 15,300724