New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation

[cat] En aquesta tesi doctoral s'aborden dos aspectes relacionats amb al cicle biogeoquímic del Hg en aigües continentals. Per una banda, es va desenvolupar un sistema de mostreig passiu denominat gradients de difusió en capa fina (DGT), per la determinació del Hg total i del MeHg en fase aquos...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Fernández Gómez, Cristal
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2014
País:España
Institución:Universidad de Barcelona
Repositorio:Dipòsit Digital de la UB
OAI Identifier:oai:diposit.ub.edu:2445/57745
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/2445/57745
http://hdl.handle.net/10803/279241
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Mercuri
Ecologia d'aigua dolça
Metilació
Química ambiental
Reaccions químiques
Biodegradació
Mostreig mediambiental
Mercury
Freshwater ecology
Methylation
Environmental chemistry
Chemical reactions
Biodegradation
Environmental sampling
id ES_118bc2ee6a3c75ab397f3efd730e0ea3
oai_identifier_str oai:diposit.ub.edu:2445/57745
network_acronym_str ES
network_name_str España
repository_id_str
dc.title.none.fl_str_mv New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
title New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
spellingShingle New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
Fernández Gómez, Cristal
Mercuri
Ecologia d'aigua dolça
Metilació
Química ambiental
Reaccions químiques
Biodegradació
Mostreig mediambiental
Mercury
Freshwater ecology
Methylation
Environmental chemistry
Chemical reactions
Biodegradation
Environmental sampling
title_short New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
title_full New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
title_fullStr New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
title_full_unstemmed New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
title_sort New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradation
dc.creator.none.fl_str_mv Fernández Gómez, Cristal
author Fernández Gómez, Cristal
author_facet Fernández Gómez, Cristal
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Díez Salvador, Sergi
Bayona i Termens, Josep Maria
López Sánchez, José Fermín
Universitat de Barcelona. Departament de Química Analítica
dc.subject.none.fl_str_mv Mercuri
Ecologia d'aigua dolça
Metilació
Química ambiental
Reaccions químiques
Biodegradació
Mostreig mediambiental
Mercury
Freshwater ecology
Methylation
Environmental chemistry
Chemical reactions
Biodegradation
Environmental sampling
topic Mercuri
Ecologia d'aigua dolça
Metilació
Química ambiental
Reaccions químiques
Biodegradació
Mostreig mediambiental
Mercury
Freshwater ecology
Methylation
Environmental chemistry
Chemical reactions
Biodegradation
Environmental sampling
description [cat] En aquesta tesi doctoral s'aborden dos aspectes relacionats amb al cicle biogeoquímic del Hg en aigües continentals. Per una banda, es va desenvolupar un sistema de mostreig passiu denominat gradients de difusió en capa fina (DGT), per la determinació del Hg total i del MeHg en fase aquosa. Aquests mostrejadors proporcionen la concentració mitjana de Hg durant el temps de mostreig i mesuren la fracció làbil de Hg. Per tant, la tècnica de DGT pot ser considerada una bona eina per avaluar la biodisponibilitat de Hg a l’aigua. D'altra banda, es va estudiar la fotodegradació de MeHg en aigües continentals. Pel que fa a la tècnica DGT, es van dur a terme diverses proves preliminars tant al laboratori com en el camp per provar la validesa d'un tipus comercial de mostrejador per mesurar el Hg dissolt i col•loidal làbil en aigua dolça. Aquest es va comparar amb dos tipus de mostrejadors DGT manufacturats al laboratori (A-DGT i P-DGT). Es van estudiar les cinètiques d’acumulació de Hg(II) i MeHg tant en absència com en presència de DOM. El P-DGT va ser escollit com el més apropiat per determinar ambdós THg i MeHg en aigües naturals i va ser utilitzat en un estudi de cas per avaluar l'eliminació, metilació i labilitat de Hg(II) en una aiguamoll construït a escala experimental pel tractament d’aigües residuals urbanes. La fotodegradació de MeHg va ser estudiada en aigües d'un gradient llac-aiguamoll en la Suècia boreal; i es va evaluar la influència de DOM en el procés. Es va observar que la constant de velocitat de fotodesmetilació (kpd Full Spectrum) va variar significativament entre les aigües estudiades, però les constants específiques per a cada longitud d'ona (kpdPAR, kpdUVA and kpdUVB) van ser indistingibles. Per això, kpdPAR, kpdUVA and kpdUVB poden ser considerades universals en aigües amb un alt contingut en DOM i on el MeHg estigui complexat per grups tiol orgànics. Finalment, amb la utilització de la tècnica DGT es va estudiar la possible influència que pot existir entre la fotodegradació i la biodisponibilitat de MeHg en diversos tipus d'aigues dolces naturals i artificials, però no es va observar cap connexió aparent entre elles.
publishDate 2014
dc.date.none.fl_str_mv 2014
dc.type.none.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
info:eu-repo/semantics/publishedVersion
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.none.fl_str_mv https://hdl.handle.net/2445/57745
http://hdl.handle.net/10803/279241
url https://hdl.handle.net/2445/57745
http://hdl.handle.net/10803/279241
dc.language.none.fl_str_mv Inglés
language_invalid_str_mv Inglés
dc.rights.none.fl_str_mv (c) Fernández, 2014
info:eu-repo/semantics/openAccess
rights_invalid_str_mv (c) Fernández, 2014
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universitat de Barcelona
publisher.none.fl_str_mv Universitat de Barcelona
dc.source.none.fl_str_mv Tesis Doctorals - Departament - Química Analítica
reponame:Dipòsit Digital de la UB
instname:Universidad de Barcelona
instname_str Universidad de Barcelona
reponame_str Dipòsit Digital de la UB
collection Dipòsit Digital de la UB
repository.name.fl_str_mv
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1869403570766348288
spelling New insights on the biogeochemical cycle of mercury in freshwater environments. Development and application of the DGT technique for bioavailability assessment and studies of methylmercury photodegradationFernández Gómez, CristalMercuriEcologia d'aigua dolçaMetilacióQuímica ambientalReaccions químiquesBiodegradacióMostreig mediambientalMercuryFreshwater ecologyMethylationEnvironmental chemistryChemical reactionsBiodegradationEnvironmental sampling[cat] En aquesta tesi doctoral s'aborden dos aspectes relacionats amb al cicle biogeoquímic del Hg en aigües continentals. Per una banda, es va desenvolupar un sistema de mostreig passiu denominat gradients de difusió en capa fina (DGT), per la determinació del Hg total i del MeHg en fase aquosa. Aquests mostrejadors proporcionen la concentració mitjana de Hg durant el temps de mostreig i mesuren la fracció làbil de Hg. Per tant, la tècnica de DGT pot ser considerada una bona eina per avaluar la biodisponibilitat de Hg a l’aigua. D'altra banda, es va estudiar la fotodegradació de MeHg en aigües continentals. Pel que fa a la tècnica DGT, es van dur a terme diverses proves preliminars tant al laboratori com en el camp per provar la validesa d'un tipus comercial de mostrejador per mesurar el Hg dissolt i col•loidal làbil en aigua dolça. Aquest es va comparar amb dos tipus de mostrejadors DGT manufacturats al laboratori (A-DGT i P-DGT). Es van estudiar les cinètiques d’acumulació de Hg(II) i MeHg tant en absència com en presència de DOM. El P-DGT va ser escollit com el més apropiat per determinar ambdós THg i MeHg en aigües naturals i va ser utilitzat en un estudi de cas per avaluar l'eliminació, metilació i labilitat de Hg(II) en una aiguamoll construït a escala experimental pel tractament d’aigües residuals urbanes. La fotodegradació de MeHg va ser estudiada en aigües d'un gradient llac-aiguamoll en la Suècia boreal; i es va evaluar la influència de DOM en el procés. Es va observar que la constant de velocitat de fotodesmetilació (kpd Full Spectrum) va variar significativament entre les aigües estudiades, però les constants específiques per a cada longitud d'ona (kpdPAR, kpdUVA and kpdUVB) van ser indistingibles. Per això, kpdPAR, kpdUVA and kpdUVB poden ser considerades universals en aigües amb un alt contingut en DOM i on el MeHg estigui complexat per grups tiol orgànics. Finalment, amb la utilització de la tècnica DGT es va estudiar la possible influència que pot existir entre la fotodegradació i la biodisponibilitat de MeHg en diversos tipus d'aigues dolces naturals i artificials, però no es va observar cap connexió aparent entre elles.[eng] Mercury (Hg) is naturally present in the Earth’s crust, however the historical use of this metal by the human being has spread and increased its presence in the environment. Both inorganic and organic species can be found in aquatic ecosystems, which are very sensitive to Hg pollution. In anoxic waters and sediments, sulphate-reducing bacteria can convert inorganic Hg into methylmercury (MeHg), a very toxic organic form which has the ability to bioaccumulate and biomagnify throughout trophic chains. Thus, to assess the risk associated to Hg pollution, the development of techniques to monitor Hg levels in water is necessary, as well as investigating MeHg elimination pathways. In this doctoral thesis, two aspects related to the biogeochemical cycle of Hg in freshwater were addressed. On one hand, a passive sampling technique –Diffusive Gradients in Thin films (DGT)– was developed both for determination of total Hg (THg) and MeHg in freshwater. Apart from providing a time-average Hg concentration, these samplers are able to measure the labile fraction of Hg, since they supposedly mimic biological membranes. Thus, the DGT technique is considered a good monitoring tool to estimate the bioavailability of Hg in water. On the other hand, MeHg photodegradation in freswhwaters dominated by dissolved organic matter (DOM) was studied. Regarding the DGT technique, several preliminary tests were carried out both at the laboratory and in the field to test the validity of a commercial type of samplers to measure the labile dissolved Hg in continental waters. Later, the performance of this commercial type was compared to that of two in-house manufactured samplers; both of them with the same receiving gel consisting of a resin with 3-mercaptopropyl groups embedded in a polyacrylamide gel, but one with an agarose gel (A-DGT) and the other with polyacrylamide gel (P-DGT) as the diffusive layer. The uptake kinetics of Hg(II) and MeHg, both in the absence and in the presence of DOM, were studied. The diffusion coefficient, D, of Hg in the DGT diffusive layer varied among Hg species and also depended on the absence/presence of DOM in the solution. This confirms the need to use the Hg species of interest and simulate the characteristics of the water to be sampled when performing the DGT calibration if the aim is to accurately measure the labile Hg fraction. The P-DGT was chosen as the most appropriate to determine both THg and MeHg in natural waters. Thereby, this type of sampler was used in a case study to assess the removal, methylation and lability of Hg(II) in a experimental scale plant for wastewater treatment consisting in several constructed wetlands with different conformation in series. With respect to the MeHg photodegradation issue, this phenomenon was studied in waters from a lake-wetland gradient in the boreal Sweden. The influence of DOM on this process by attenuating light, forming reactive oxygen species and binding MeHg to its thiol groups to form complexes, was examined. It was observed that the desmethylation rate constant (kpd Full Spectrum) varied significantly among the three studied waters, but the wavelength-specific rate constants (kpdPAR, kpdUVA and kpdUVB) were indistinguishable. Therefore, kpd PAR, kpd UVA and kpd UVB can be considered universal, at least in waters dominated by DOM and in which MeHg is complexed by organic thiols, if the photon fluxes of PAR, UVA and UVB radiation are separately determined and the wavelength-specific light attenuation by DOM is corrected for. Furthermore, the relationship between the photodegradation and bioavailability of MeHg was examined in an experiment involving different types of natural and artificial freshwater, but no apparent connection was observed between them.Universitat de BarcelonaDíez Salvador, SergiBayona i Termens, Josep MariaLópez Sánchez, José FermínUniversitat de Barcelona. Departament de Química Analítica2014info:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionapplication/pdfhttps://hdl.handle.net/2445/57745http://hdl.handle.net/10803/279241Tesis Doctorals - Departament - Química Analíticareponame:Dipòsit Digital de la UBinstname:Universidad de BarcelonaInglés(c) Fernández, 2014info:eu-repo/semantics/openAccessoai:diposit.ub.edu:2445/577452026-05-27T06:46:51Z
score 15.300719

Similares en LA Referencia