Development of Visible Light Photoredox Methodologies towards the Activation of Carbon-Halogen Bonds

Metodologies fotocatalítiques sota irradiació de llum visible han estat desenvolupades amb diversos substrats disponibles al mercat com ara els àcids carboxílics, trifluoroboratos alquílics de potassi, silicats alquílics d'amoni o èsters activats entre d'altres. Sota irradiació de llum, aq...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Claros Casielles, Miguel
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2020
País:España
Institución:CBUC, CESCA
Repositorio:TDR. Tesis Doctorales en Red
OAI Identifier:oai:www.tdx.cat:10803/669435
Acceso en línea:http://hdl.handle.net/10803/669435
Access Level:acceso abierto
Palabra clave:Fotocatàlisi de llum visible
Desactivat halurs d'alquil
Fotocatálisis de luz visible
Haluros de alquilo no activado
Radical centrada en carbono
Visible-Light Photocatalysis
Nonactivated Alkyl Halides
Carbon-Centered Radical
Ciéncias
54
547
Descripción
Sumario:Metodologies fotocatalítiques sota irradiació de llum visible han estat desenvolupades amb diversos substrats disponibles al mercat com ara els àcids carboxílics, trifluoroboratos alquílics de potassi, silicats alquílics d'amoni o èsters activats entre d'altres. Sota irradiació de llum, aquests precursors s'activen mitjançant processos de transferència d'un sol electró amb catalitzadors fotoexcitables (PC). Entre ells, els halurs orgànics són socis d'acoblament convenients en la fotocatàlisi, ja que experimenten una escissió de l'enllaç C-halogen catalitzada per diversos PC en presència d'un donador d'electrons. Els clorurs de llogo no activats, que són fàcilment disponibles i matèries primeres estables, exhibeixen una inèrcia química inherent, en part, per les seves negatius potencials de reducció. Això va impedir el seu ús generalitzat com a precursors radicals en la fotocatàlisi de llum visible. En aquesta dissertació doctoral explorem l'ús d'un sistema catalític dual basat en metalls de la primera sèrie de transició (Cu, Co, Ni) per a l'activació d'aquests enllaços inerts C-Halogen. El disseny de l'catalitzador ha estat clau per desenvolupar una metodologia suau i general per a la reacció de desalogenación i la ciclació reductora intramolecular d'halurs d'alquil no activats amb alquens o alquins units. L'escissió de fortes enllaços Csp3-X està intervinguda per un intermedi de cobalt o níquel en baix estat d'oxidació altament nucleòfil generat per reducció fotocatalítica de llum visible que empra un fotosensibilitzador de coure.