Diseño y Estudio de Sistemas Electródicos Molecularmente Ensamblados Basados en Grafeno; Electrocatálisis de la Reacción de Reducción de Oxígeno

En esta tesis Doctoral se estudióel diseño y construcción de una nueva clase de sistemas electródicos molecularmente ensamblados, constituidos por Grafeno Oxidado (GO) Reducido Químicamente (QRGO). La inmovilización hidrofóbica entre esta nanoestructura grafítica sobregrupos terminales (CH3) de espa...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor: Espinoza Vergara, Javier Cristóbal
Tipo de recurso: tesis doctoral
Estado:Versión publicada
Fecha de publicación:2017
País:Chile
OAI Identifier:oai:repositorio.anid.cl:10533/215426
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/10533/215426
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Palabra clave:Ciencias Naturales
Ciencias Químicas
Electroquímica
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description En esta tesis Doctoral se estudióel diseño y construcción de una nueva clase de sistemas electródicos molecularmente ensamblados, constituidos por Grafeno Oxidado (GO) Reducido Químicamente (QRGO). La inmovilización hidrofóbica entre esta nanoestructura grafítica sobregrupos terminales (CH3) de espaciadores moleculares, se llevo a cabo a través de dos principales estrategias; i) Utilizando monocapas de moléculas auto-ensambladas (SAMs) de 4-Metilbencenotiol (4-MBT), y ii) mediante injertos con sal de aril-diazonio. En el primer sistema, la superficie de Au (111) se derivatizó mediante la formación de SAMs de 4-MBT, para la posterior adsorción de QRGO, este sistema se denota [Au-SAMs-QRGO]. En el segundo sistema, la superficie de Au (111) se modificó mediante derivatización in-situ del compuestop-Toluidina, obteniéndose la sal de aril-diazonio, la cual es injertada sobre la superficie de Au (111), para luego la incorporación de QRGO, estesistema se denota [Au-ArCH3-QRGO]. En ambos sistemas, QRGO fue funcionalizado con el complejo FePc,el cuál actuará como un electrocatalizador para la reacción de electro-reducción de oxígeno molecular (RRO), obteniéndose finalmente los sistemas [Au-4-MBT-QRGO-FePc] y [Au-ArCH3-QRGO-FePc], siendo estos caracterizados tanto en sus etapas de construcción, como en su forma global, a través de técnicas electroquímicas, espectroscópicas y microscopías de fuerza atómica modo tapping y conductancia. A partir de los resultados, ambos sistemas mostraron ser buenos catalizadores para la RRO. El sistema [Au-4-MBT-QRGO-FePc]presentó una mejorada actividad catalítica con respecto a [Au-Ar-CH3-QRGO-FePc]: potenciales de reducción más positivos y corrientes de pico catódico más altas. El análisis dela pendiente de Tafel (~30 mV) mostró que ambos sistemas, el paso determinante enla velocidad de la reacción es la transferencia electrónica lenta, precedida de una transferencia rápida, indicando que mientras más alejado este el complejo FePc de la superficie electródica de Au, facilitaría la comunicación electrónica, produciendo elaumento de la velocidad de reacción. Palabras claves: Grafeno oxidado reducido químicamente (QRGO);SAMs; Sal Aril diazonio; Ftalocianina de Hierro (FePc); Electro-reducción de Oxígeno Molecular (RRO)
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La inmovilización hidrofóbica entre esta nanoestructura grafítica sobregrupos terminales (CH3) de espaciadores moleculares, se llevo a cabo a través de dos principales estrategias; i) Utilizando monocapas de moléculas auto-ensambladas (SAMs) de 4-Metilbencenotiol (4-MBT), y ii) mediante injertos con sal de aril-diazonio. En el primer sistema, la superficie de Au (111) se derivatizó mediante la formación de SAMs de 4-MBT, para la posterior adsorción de QRGO, este sistema se denota [Au-SAMs-QRGO]. En el segundo sistema, la superficie de Au (111) se modificó mediante derivatización in-situ del compuestop-Toluidina, obteniéndose la sal de aril-diazonio, la cual es injertada sobre la superficie de Au (111), para luego la incorporación de QRGO, estesistema se denota [Au-ArCH3-QRGO]. En ambos sistemas, QRGO fue funcionalizado con el complejo FePc,el cuál actuará como un electrocatalizador para la reacción de electro-reducción de oxígeno molecular (RRO), obteniéndose finalmente los sistemas [Au-4-MBT-QRGO-FePc] y [Au-ArCH3-QRGO-FePc], siendo estos caracterizados tanto en sus etapas de construcción, como en su forma global, a través de técnicas electroquímicas, espectroscópicas y microscopías de fuerza atómica modo tapping y conductancia. A partir de los resultados, ambos sistemas mostraron ser buenos catalizadores para la RRO. El sistema [Au-4-MBT-QRGO-FePc]presentó una mejorada actividad catalítica con respecto a [Au-Ar-CH3-QRGO-FePc]: potenciales de reducción más positivos y corrientes de pico catódico más altas. El análisis dela pendiente de Tafel (~30 mV) mostró que ambos sistemas, el paso determinante enla velocidad de la reacción es la transferencia electrónica lenta, precedida de una transferencia rápida, indicando que mientras más alejado este el complejo FePc de la superficie electródica de Au, facilitaría la comunicación electrónica, produciendo elaumento de la velocidad de reacción. Palabras claves: Grafeno oxidado reducido químicamente (QRGO);SAMs; Sal Aril diazonio; Ftalocianina de Hierro (FePc); Electro-reducción de Oxígeno Molecular (RRO)PFCHA-BecasPFCHA-Becas21130488https://hdl.handle.net/10533/215426instname: Conicytreponame: Repositorio Digital RI2.0info:eu-repo/grantAgreement//21130488info:eu-repo/semantics/dataset/hdl.handle.net/10533/93488info:eu-repo/semantics/openAccessAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Chilehttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/cl/Ciencias NaturalesCiencias QuímicasElectroquímicaDiseño y Estudio de Sistemas Electródicos Molecularmente Ensamblados Basados en Grafeno; Electrocatálisis de la Reacción de Reducción de OxígenoTesis Doctoradoinfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersionTesisTesishttps://hdl.handle.net/10533/215426PFCHA-Becasfaf67502-e99e-4a76-afe1-75e5aa85ca5fvirtual::53827-1faf67502-e99e-4a76-afe1-75e5aa85ca5fvirtual::53827-1CC-LICENSElicense_rdfapplication/octet-stream1232https://repositorio.anid.cl/bitstreams/75ab005a-7f75-4974-8997-3fe723f703e4/downloadf97bcfdf58f3e17b5cec231112dab5b1MD51ORIGINALESPINOZA_VERGARA_JAVIER_CRISTOBAL.pdfapplication/pdf5175223https://repositorio.anid.cl/bitstreams/710bd431-3afc-4b02-bdc6-e5ec1c74b65b/downloadf12156107ad74f8f25a33af7edc8f49fMD52LICENSElicense.txttext/plain1779https://repositorio.anid.cl/bitstreams/8bc8bb2e-650d-422d-b51f-bfad7fcc4a42/download593a6e7305c66c56041a9f9e15a649c1MD53TEXTESPINOZA_VERGARA_JAVIER_CRISTOBAL.pdf.txtExtracted texttext/plain288276https://repositorio.anid.cl/bitstreams/2d896937-7c46-4918-96f2-1cec71607307/downloadb209e544f8cf7c3399a4040e2398bb9bMD54THUMBNAILESPINOZA_VERGARA_JAVIER_CRISTOBAL.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg1551https://repositorio.anid.cl/bitstreams/27fa7029-678b-4ab4-bc37-2796e6451cc1/download5882a834a33d221f89305d50d37b83acMD5510533/215426oai:repositorio.anid.cl:10533/2154262023-07-24 18:03:19.107http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/cl/info:eu-repo/semantics/openAccesshttps://repositorio.anid.clRepositorio ANIDaletelier@anid.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